Untersuchung zur Adsorption und Photochemie von Wasser an geordneten Eisenoxid-Filmen als Modellsystem von Elementarprozessen der Atmosphärenchemie an Staubpartikeln

Im Rahmen dieser Arbeit wurde das Wechselwirkungsverhalten von Wasser auf den Eisenoxiden FeO(111), Fe3O4(111) und Fe2O3biphase mittels LEED-Spektroskopie, FT-IR-Spektroskopie, TD-Spektroskopie und isothermer TD-Spektroskopie untersucht. Dabei interessierte insbesondere das Aufwachsverhalten bei 110K im niedrigen Bedeckungsbereich bis zur Multilagenbildung, sowie die Reichweite des Einflusses der Oxidoberflächen auf die Phasenumwandlung von amorphem Eis zu kristallinem Eis. Weiterhin wurde das Adsorptionsverhalten bei Raumtemperatur und das photochemische Verhalten der Systeme Wasser/Eisenoxid untersucht. Das Adsorptionsverhalten unterscheidet sich auf allen drei untersuchten Eisenoxidoberflächen. Mit den in dieser Arbeit durchgeführten Messungen konnte erstmals ein detailliertes Adsorptionsmodell von Wasser auf Fe3O4(111) entwickelt werden. Dabei wird bei niedrigsten Bedeckungen Wasser dissoziativ gebunden. Nachfolgende Wassermoleküle verbinden sich über Wasserstoffbrückenbindungen mit den Dissoziationsprodukten zu Dimeren. Auf den Dimeren bildet sich die Multilage aus. Darüber hinaus konnte gezeigt werden, dass durch leichte Erwärmung von amorph aufgewachsenem Eis eine Phasenumwandlung zu kristallinem Eis iniziiert werden kann, wobei allerdings ein unterschiedlicher Einfluss der verwendeten Eisenoxidoberflächen auf die Phasenumwandlung festzustellen war. Durch Ergänzung einer in der Literatur bekannten Gleichung mit einem in dieser Arbeit entwickelten Term konnte erstmals nicht nur das Phasenumwandlungsverhalten auf Oberflächen mit schwachen Einflüssen auf die Eisbedeckung, sondern auch auf Oberflächen mit starken Einflüssen auf die adsorbierte Eisschicht, bedingt durch Struktur- und Ladungsmerkmale, beschrieben werden. Bei den isobaren Adsorptionsmessungen bei Raumtemperatur konnte gezeigt werden, dass durch Anwesenheit von Sauerstoff in der Gasphase das Adsorptionsverhalten von Wasser auf den Eisenoxiden Fe3O4(111) und Fe2O3biphase deutlich beeinflusst werden kann. Die photochemischen Untersuchungen der Systeme Wasser/Eisenoxid lassen noch keine abschließende Beurteilung zu.

Level thesis:degree_level

thesis.doctoral

Grantor dc:publisher

Universität Oldenburg

Year

2002

Author dc:creator

• Leist, Ulrich

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