Efectos de tamaño en las propiedades físicas y químicas de nanoclústeres metálicos : el rol de las interacciones con óxidos como material de soporte
type: CreativeWork
description: Los nanoclústeres (NCs) exhiben propiedades físicas y químicas muy novedosas sensibles a su tamaño y geometría. Además, resultan muy interesantes pues tienden un puente entre el comportamiento de los átomos y el del sólido. Por otro lado, reciben gran atención por sus aplicaciones tecnológicas, como por ejemplo, los NCs de metales de transición en el campo de la catálisis heterogénea. En particular, los clústeres de Pt depositados sobre óxidos tales como rutilo TiO2, han mostrado ser eficientes como catalizadores en reacciones tales como la oxidación de CO a CO2, paso intermedio importante de la reacción de WGS (water gas shift). Es por ello que en esta tesis se realizó una caracterización exhaustiva de clústeres de Pt aislados (Ptn) y clústeres de Pt soportados (Ptn/TiO2(110)), evaluando sus propiedades estructurales, cohesivas y electrónicas a través de un estudio teórico utilizando métodos de modelado ab initio basados en la Teoría de la Funcional Densidad (DFT). Primeramente, se consideraron los clústeres de Ptn (n = 2, 4, 13, 19, 55, 79, 85 y 147) aislados. Para cada clúster se optimizó su estructura, y a partir de ella se determinaron las demás propiedades. Las densidades de estados vibracionales obtenidas en el marco de la aproximación armónica muestran un comportamiento muy diferente al del sólido, con presencia de estados discretos, que dan lugar a desviaciones del modelo de Debye para el calor específico a volumen constante a bajas temperaturas. Entre los clústeres estudiados, el Pt13 fue abordado en detalle, en particular porque las típicas configuraciones de capa cerrada resultaron inestables. Este es un resultado inesperado, puesto que muchos trabajos proponen a las estructuras (Oh) e (Ih) como las más plausibles para este tamaño de clúster. Ante este resultado, se utilizó la técnica de dinámica molecular ab initio, que incorpora efectos térmicos, con el fin de analizar la evolución de los clústeres en el tiempo y en búsqueda de nuevas configuraciones e…
abstract: Los nanoclústeres (NCs) exhiben propiedades físicas y químicas muy novedosas sensibles a su tamaño y geometría. Además, resultan muy interesantes pues tienden un puente entre el comportamiento de los átomos y el del sólido. Por otro lado, reciben gran atención por sus aplicaciones tecnológicas, como por ejemplo, los NCs de metales de transición en el campo de la catálisis heterogénea. En particular, los clústeres de Pt depositados sobre óxidos tales como rutilo TiO2, han mostrado ser eficientes como catalizadores en reacciones tales como la oxidación de CO a CO2, paso intermedio importante de la reacción de WGS (water gas shift). Es por ello que en esta tesis se realizó una caracterización exhaustiva de clústeres de Pt aislados (Ptn) y clústeres de Pt soportados (Ptn/TiO2(110)), evaluando sus propiedades estructurales, cohesivas y electrónicas a través de un estudio teórico utilizando métodos de modelado ab initio basados en la Teoría de la Funcional Densidad (DFT). Primeramente, se consideraron los clústeres de Ptn (n = 2, 4, 13, 19, 55, 79, 85 y 147) aislados. Para cada clúster se optimizó su estructura, y a partir de ella se determinaron las demás propiedades. Las densidades de estados vibracionales obtenidas en el marco de la aproximación armónica muestran un comportamiento muy diferente al del sólido, con presencia de estados discretos, que dan lugar a desviaciones del modelo de Debye para el calor específico a volumen constante a bajas temperaturas. Entre los clústeres estudiados, el Pt13 fue abordado en detalle, en particular porque las típicas configuraciones de capa cerrada resultaron inestables. Este es un resultado inesperado, puesto que muchos trabajos proponen a las estructuras (Oh) e (Ih) como las más plausibles para este tamaño de clúster. Ante este resultado, se utilizó la técnica de dinámica molecular ab initio, que incorpora efectos térmicos, con el fin de analizar la evolución de los clústeres en el tiempo y en búsqueda de nuevas configuraciones e…
author: Maldonado, Abel Sebastián
language: spa
keywords: Física, Catálisis
license: http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/
date published: 2019
date modified: 2026-07-24T05:31:43Z
provider: Universidad Nacional del Sur
publisher: Networked Digital Library of Theses and Dissertations
type: WebPage
source organization: Universidad Nacional del Sur