In situ studies of Pt nanoparticles on different supports for corrosion stable PEM fuel cell cathodes

Wasserstoffbrennstoffzellen bieten als elektrochemische Energiewandler die Möglichkeit, Wasserstoff aus erneuerbaren Resourcen als saubere und emissionsarme Energiequelle für elektrische Verbraucher, wie Elektromotoren, zu nutzen. Um eine konkurrenzfähige Alternative zu heutigen Verbrennungsmotoren in der Automobilindustrie darstellen zu können, müssen aber noch verschiedenste Hindernisse überwunden werden. Im Blickfeld der Forschung sind dabei vor allem die Katalysatoren, die größtenteils aus Platin bestehen und an der Sauerstoffreduktionsseite von Niedertemperaturbrennstoffzellen zum Einsatz kommen. Neben der Maximierung der masse-basierten Aktivität dieser Katalysatoren, ist vor allem die Langlebigkeit entscheidend, um leistungsfähige Brennstoffzellen herzustellen. Dabei spielt der Katalysatorträger und sein chemisches und elektrochemisches Korrosionsverhalten unter Brennstoffzellbedingungen eine entscheidende Rolle. Hochoberflächige bis graphitisierte Kohlenstoffe sind dabei heute Stand der Technik mit ihren Vor- und Nachteilen. Ziel dieser Arbeit ist es, den Einfluss neuartiger oxidischer oder kohlenstoffbasierter Trägermaterialien auf das elektrochemische und morphologische Stabilitätsverhalten der katalytischen Pt Nanopartikel zu untersuchen. Solche Katalysatorträger, exemplarisch dargestellt an Metalloxiden und Heteroatom-modifizierten Kohlenstoffen, wurden mit Pt Nanopartikeln dekoriert und umfangreich auf ihre physikochemischen Eigenschaften hin untersucht. Dabei kamen verschiedenste in situ Analysemethoden zum Einsatz, um die Katalysatorkomponenten im simulierten Brennstoffzellenbetrieb zu evaluieren und mit den Ergebnissen zum fundamentalen Wissen über Degradationsprozesse beizutragen. Es konnte gezeigt werden, dass Indium Zinn Oxid (ITO) als Trägermaterial unter simulierten Betriebsbedingungen potentialbereich-abhängige Alterung zeigt. Den Platin Nanopartikeln konnte eine exzellente strukturelle und morphologische Stabilität nachgewiesen werden. Jedoch vergiftete Trägerdegradation die Platinoberfläche auf atomarer Ebene, was folglich zu erheblichen Aktivitätsverlusten führte. Der Modifizierung von hochoberflächigen Kohlenstoffen mit Stickstoff Heteroatomen konnte ein stabilisierender Effekt auf die Pt Nanopartikel zugewiesen werden. Der modifizierte Kohlenstoff erwies sich als höchst korrosionsresistent und der Katalysator zeigte eine außerordentliche morphologische und elektrochemische Stabilität in ausgedehnten Alterungsprotokollen. Der stabilisierende Effekt konnte auf die Einführung von pyrrolischen Stickstoffgruppen an der Oberfläche zurückgeführt werden. Des weiteren wurde die elektrochemische Pt Oxidation auf verschiedenen Trägern untersucht um Rückschlüsse über mögliche Degradationmechanismen auf Basis von Oxidationsvorgängen zu erhalten. Diese Arbeit zeigt die Wichtigkeit der Untersuchung von Pt-basierten Brennstoffzellen-katalysatoren unter simulierten Betriebsbedingungen und die Aufdeckung von Degradationsmechanismen und stabilisierenden Trägereffekten. Eine detaillierte Kenntnis auf Grundlage von tiefgreifenden Studien ist essentiell für die Weiterentwicklung effizienter Brennstoffzellen als Bestandteil einer emissionsärmeren Gesellschaft.

Author dc:creator

• Schmies, Henrike

Advisor dc:contributor.advisor

• Strasser, Peter

Licence dc:rights.uri

• http://rightsstatements.org/vocab/InC/1.0/

Language dc:language.iso

en

Identifier URI

http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-7949

OAI identifier oai:identifier

oai:depositonce.tu-berlin.de:11303/8820