Dynamics of single clusters in intense light pulses studied with ion spectroscopy and light scattering

Die Wechselwirkung von ultrakurzen Laserpulsen mit Nanoteilchen wird gegenwärtig intensiv untersucht. Freie-Elektronen-Laser (FEL) im Röntgenbereich erlauben seit kurzem völlig neuartige Untersuchungen. Durch ihre extrem intensiven Pulse wird es möglich werden nicht-kristalline Partikel mit räumlich und zeitlich atomarer Auflösung abzubilden. Im Rahmen dieser Dissertation wurden Cluster mit extrem-ultravioletter (XUV) Strahlung des FLASH-FEL in Hamburg abgebildet, sowie laserinduzierte Prozesse in der Probe mit infraroten (IR) Pulsen untersucht. Für die Experimente wurden ein Fokussier- und ein motorisiertes, vakuumtaugliches Einkoppelsystem entworfen und aufgebaut. In der Wechselwirkungszone wurden IR und XUV Pulse mit dem Clusterstrahl überlappt. Die Xenoncluster wurden in Überschallexpansion hergestellt und erreichten Gröβen von 105 – 1010 Atomen. Die Methode der Einzelclusterstreuung wurde mit Ionenspektroskopie kombiniert, wodurch eine Mittlung der Messsignale über die Clustergröβenverteilung und das Leistungsdichen-Profils des Lasers umgangen werden konnte. Um die enormen Datenmenge, welche mit dieser Methode einhergeht, zu handhaben, wurden eine Reihe von Filter- und Sortieralgorithmen entwickeln. Im Einzelnen wurden folgende Ergebnisse erzielt: Die laserinduzierte Entwicklung des Clusters ist stark abhängig von der Dichte und Temperatur der quasi-freien Elektronen im Nanoplasma. Die Nanoplasmadynamiken wurden in Abhängigkeit von der Clustergröβe und der Laserintensität, sowie des Clustermaterials und der Laserwellenlänge untersucht. Die detektierten Ionenspektren weisen erstaunliche Ähnlichkeit auf, was darauf hinweist, dass sich für sehr groβe Cluster die Dynamiken universal verhalten. Nur die äuβersten Atomlagen explodieren vom Cluster ab, während im inneren Teil Elektronen und Ionen rekombinieren. Für eine zeitaufgelösten Untersuchung wurde die Zweifarben Pump-Probe Technik angewendet. Der XUV bestrahlte Cluster wurde zu einer Dichte expandiert, bei der die Mie Resonanz auftritt, welche von dem IR Puls abgefragt wurde. In einer Clustergröβen-abhängigen Untersuchung konnte der mittlere Ladungszustand vor der Rekombination bestimmt werden. Durch Umkehr der Pump-Probe Reihenfolge war es möglich die unterschiedliche Zerfallsstadien der IR induzierten Clusterexpansion mittels kohärenter Röntgenbeugung abzubilden. Aus einem Abnehmen der Streusignalintensität bei hohen Winkeln konnte ein Abschmelzen der Cluster-Oberfläche gefolgert werden. Das konnte mittels einfacher, schneller 2D Fouriertransformationen bestätigt werden, welche gleichzeitig zeigen, dass der zentrale Teil des Clusters auf einer Pikosekunden-Zeitskala intakt bleibt. Diese langsame Entwicklung des Clusterkerns wurde durch Ionensignal mit hohen kinetischen Energien bestätigt – selbst eine Nanosekunde nach Initialisierung der Expansion. Speckle-Muster in den Streubildern zeigen den langsam expandierenden neutralen Zentralpart, der in erster Linie durch einen Anstieg der Temperatur und nur zum geringen Teil durch Coulombkräfte auseinander driftet. Aus der mittleren Speckle-Gröβe lässt sich der mittlere Radius des Clusters zur Zeit seiner Abbildung bestimmen. Eine Modulation der Einhüllenden der Speckle-Intensität resultiert aus Dichte-Fluktuationen innerhalb des zerfallenden Clusters. Durch numerische Streusimulationen konnten die Hauptcharakteristika des gemessenen Speckle-Bildes reproduziert werden.

Author dc:creator

• Flückiger, Leonie

Advisor dc:contributor.advisor

• Möller, Thomas

Licence dc:rights.uri

• https://creativecommons.org/licenses/by/3.0/de/

Language dc:language.iso

en, English

Identifier URI

urn:nbn:de:kobv:83-opus4-73005
http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-4764

OAI identifier oai:identifier

oai:depositonce.tu-berlin.de:11303/5061