CO oxidation on metal supported ultrathin oxide films

Ultradünne Oxidfilme auf Metallsubstraten wurden in der CO-Oxidation bei niedrigen Temperaturen und quasi-atmosphärischen Drücken untersucht. Eine repräsentative Auswahl ultradünner Filme enthält die Rutheniumoxidfilme gewachsen auf Ru(0001) und Pt(111) und Mangan- und Zinkoxidfilme aufbereitet auf Pt(111). Die durchgeführte experimentelle Forschung hat die Struktur-Reaktivitätsbeziehungen der Filme unter technologisch relevanten Bedienungen eingerichtet (individuell in jedem Fall). Ausgehend von unseren Ergebnissen wurde ein vereinheitlichtes Konzept vorgeschlagen, das die katalytischen Eigenschaften von dünnen Oxidfilmen beschreibt. Die Ergebnisse legen nahe, dass die Bindungsenergie von Sauerstoff auf der Filmoberfläche als Maß für die Reaktivität verwendet werden kann. Schwach gebundene Sauerstoffspezies können auf der Oxidfilmoberfläche unter dem hohen chemischen Sauerstoffpotenzial gebildet werden und als aktive Spezies dienen, die dann aus der Gasphase ersetzt werden. Die Fernordnung der Filme und die Art der Filme/Substrate beeinflussen die Reaktivität in dem Maß, in dem sie schwach gebundenen Sauerstoff bieten. Die Grundlagenforschung verbindet so genannte "surface science approach" zu Filmpräparation und Charakterisierung mit herkömmlichen kinetischen Messungen. Die Filme wurden entweder durch der Ablagerung der fremden Übergangsmetalloxide auf dem Einzelkristall des stützendes Metals oder durch Oxidation des Substratmaterials unter den gut kontrollierten Bedienungen im Ultrahoch-Vakuum hergestellt. Die Filmstruktur und Zusammensetzung wurden anhand der "low energy electron diffraction" (LEED) und der Augerelektronenspektroskopie (AES) überprüft. Die Filmbedeckung sowie die verschiedenen Sauerstoffzustände wurden mittels temperatur-programmierter Desorption (TPD) unterschieden. Das katalytische Verhalten der Filme (auch der Substrate) wurde mithilfe Gaschromatographie quantifiziert. Diese systematische Untersuchung vermindert die Lücken der Interpretation und des Vergleiches der Reaktivitäten dünner Oxidfilme. Die Neuigkeit dieser Arbeit vertraut auf die Idee, dass sie die Dünnfilme-Katalyse auf das systematische Niveau hebt. Die Ergebnisse dieser Arbeit können den rationalen Entwurf von Oxidationskatalysatoren fördern.

Author dc:creator

• Martynova, Yulia

Advisor dc:contributor.advisor

• Schomäcker, Reinhard

Licence dc:rights.uri

• http://rightsstatements.org/vocab/InC/1.0/

Language dc:language.iso

en, English

Identifier URI

urn:nbn:de:kobv:83-opus-40141
http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-3637

OAI identifier oai:identifier

oai:depositonce.tu-berlin.de:11303/3934