Entwicklung einer robusten chemo-enzymatisch dynamisch kinetischen Racematspaltung für die nachhaltige Synthese chiraler α-Hydroxyketone
type: CreativeWork
description: Ziel dieser Arbeit war die Weiterentwicklung der dynamisch kinetischen Racematspaltung (DKR) von Benzoin, was im Rahmen dieser Studie durch zwei Teilprojekte realisiert werden sollte: (1) Die Optimierung der kinetischen Racematspaltung sowohl auf der Seite der Biokatalysatorentwicklung als auch in der Prozessparameteroptimierung und (2) die Entwicklung einer alternativen Racemisierungsmethode zur "onepot" DKR von Benzoin. Abschließend wurde das neue DKR-Reaktionssystem charakterisiert und mit dem bisherigen Stand der Technik verglichen. Die Lipase TL aus Pseudomonas stutzeri wurde sehr erfolgreich auf das Trägermaterial Accurel MP1001 adsorptiv immobilisiert (Acc-LipTL). Dazu wurden der Einfluss der Proteinstartkonzentration, der Temperatur, der Pufferkonzentration und des pH-Wertes auf die Immobilisierung untersucht. Es war möglich die Effizienz der Immobilisierung aufgrund der Parameteroptimierung stark zu verbessern und dabei die spezifische Proteinaktivität der Lipase TL gegenüber der nativen Präparation zu erhöhen (Faktor 4,1). Innerhalb der Charakterisierung der Prozessparameter der kinetischen Racematspaltung konnte eine niedrige Wasseraktivität des Reaktionsansatzes als positiv bezüglich der Aktivität bestimmt werden. Die Untersuchungen alternativer Lösungsmittel zeigten für 2-MeTHF und Toluol höhere Aktivitäten als im Standardsystem THF. Bei den Messungen der Lagerstabilität konnte eine starke Temperatur- und Lösungsmittelsensitivität der Acc-LipTL festgestellt werden. Hierbei wirken die hydrophoben Lösungsmittel MIBK und Toluol als stark stabilisierend während einer Lagerung der Acc-LipTL. Zur Ermittlung der Prozessstabilität wurden sowohl wiederholte Batch-Versuche als auch Versuche in einem kontinuierlichen Prozess durchgeführt. Es wurden unterschiedliche Halbwertszeiten für diese Testsysteme gefunden, die jeweils deutlich niedriger waren, als die der Lagerstabilitäten. Beim Vergleich der Lösungsmittel im kontinuierlichen Prozess erwies sich 2-MeTHF als …
abstract: Ziel dieser Arbeit war die Weiterentwicklung der dynamisch kinetischen Racematspaltung (DKR) von Benzoin, was im Rahmen dieser Studie durch zwei Teilprojekte realisiert werden sollte: (1) Die Optimierung der kinetischen Racematspaltung sowohl auf der Seite der Biokatalysatorentwicklung als auch in der Prozessparameteroptimierung und (2) die Entwicklung einer alternativen Racemisierungsmethode zur "onepot" DKR von Benzoin. Abschließend wurde das neue DKR-Reaktionssystem charakterisiert und mit dem bisherigen Stand der Technik verglichen. Die Lipase TL aus Pseudomonas stutzeri wurde sehr erfolgreich auf das Trägermaterial Accurel MP1001 adsorptiv immobilisiert (Acc-LipTL). Dazu wurden der Einfluss der Proteinstartkonzentration, der Temperatur, der Pufferkonzentration und des pH-Wertes auf die Immobilisierung untersucht. Es war möglich die Effizienz der Immobilisierung aufgrund der Parameteroptimierung stark zu verbessern und dabei die spezifische Proteinaktivität der Lipase TL gegenüber der nativen Präparation zu erhöhen (Faktor 4,1). Innerhalb der Charakterisierung der Prozessparameter der kinetischen Racematspaltung konnte eine niedrige Wasseraktivität des Reaktionsansatzes als positiv bezüglich der Aktivität bestimmt werden. Die Untersuchungen alternativer Lösungsmittel zeigten für 2-MeTHF und Toluol höhere Aktivitäten als im Standardsystem THF. Bei den Messungen der Lagerstabilität konnte eine starke Temperatur- und Lösungsmittelsensitivität der Acc-LipTL festgestellt werden. Hierbei wirken die hydrophoben Lösungsmittel MIBK und Toluol als stark stabilisierend während einer Lagerung der Acc-LipTL. Zur Ermittlung der Prozessstabilität wurden sowohl wiederholte Batch-Versuche als auch Versuche in einem kontinuierlichen Prozess durchgeführt. Es wurden unterschiedliche Halbwertszeiten für diese Testsysteme gefunden, die jeweils deutlich niedriger waren, als die der Lagerstabilitäten. Beim Vergleich der Lösungsmittel im kontinuierlichen Prozess erwies sich 2-MeTHF als …
author: Nieguth, René
language: de
language: German
license: http://rightsstatements.org/vocab/InC/1.0/
date published: 2013-04-16
date modified: 2026-07-27T21:28:29Z
provider: Technische Universität Berlin
publisher: Networked Digital Library of Theses and Dissertations
type: WebPage
source organization: Technische Universität Berlin

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property ID: DOI
value: 10.14279/depositonce-3554