Preparation and Characterization of Cu-ZnO Catalysts for Methanol Synthesis
type: CreativeWork
description: Methanol ist eine der bedeutendsten Basischemikalien der chemischen Industrie und ein Ausgangsstoff vieler organischer Synthesen. Ein ständig wachsender Verbrauch ist als Kraftstoff oder als Kraftstoffzusatz zu beobachten, da Methanol als flüssiger Wasserstoff-carrier fungieren kann. Im Industriemaßstab wird Methanol überwiegend aus Synthesegas (H2, CO und CO2) mit Cu/ZnO/Al2O3 Katalysatoren bei Temperaturen von 250-350 C und Drücken bis zu 100 bar hergestellt. Es ist bekannt, dass für eine größtmögliche Aktivität Cu möglichst fein dispergiert sein sollte (hohe Cu Oberfläche). ZnO dient dabei nicht nur als geometrischer Abstandshalter, sondern bewirkt auch einen synergetischen Effekt. Al2O3 trägt zur thermischen und Langzeit-Stabilität bei. In dieser Arbeit wurde Korrelationen zwischen Mikrostruktur und Aktivität der Cu/ZnO basierten Katalysatoren untersucht. Da der Katalysator selbst durch eine mehrstufige Synthese (Co-Fällung, Calcinierung, Reduktion) hergestellt wird, geben schon im frühen Stadium bestimmte strukturelle Charakteristika, beispielsweise die der Präkursorphase Zink-Malachite, Hinweise auf die spätere Aktivität. Präkursoren, calcinierte und reduzierte Proben wurden mit verschiedenen Methoden charakterisiert (XRD, XRF, TG-MS, N2 physisorption, TPR, N2O-RFC, UV-Vis, XAS, XPS, SEM, TEM) und für ausgewählte Proben die Aktivität in der Methanolsynthese bestimmt. Ein wichtiger Teil der Arbeit war die Verfeinerung von Röntgendiffraktogrammen, um Aufschluss über Phasenzusammensetzung und strukturelle Parameter zu erhalten. Al2O3 wurde durch Ga2O3 ersetzt, um einen besseren Zugang zu röntgen-spektroskopischen Methoden (XAS) zu bekommen. Es konnte gezeigt werden, dass Ga3+, ähnlich wie Al3+, einen promotierenden Effekt auf Cu/ZnO Methanolsynthese-Katalysatoren besitzt. Dieser Einfluss war am effektivsten, wenn kleine Gehalte von etwa 3 mol-% bei der Katalysatorherstellung verwendet wurden. Höhere Gehalte führten zu einer Ga Segregation (Bildung von ZnGa2O4 Spi…
abstract: Methanol ist eine der bedeutendsten Basischemikalien der chemischen Industrie und ein Ausgangsstoff vieler organischer Synthesen. Ein ständig wachsender Verbrauch ist als Kraftstoff oder als Kraftstoffzusatz zu beobachten, da Methanol als flüssiger Wasserstoff-carrier fungieren kann. Im Industriemaßstab wird Methanol überwiegend aus Synthesegas (H2, CO und CO2) mit Cu/ZnO/Al2O3 Katalysatoren bei Temperaturen von 250-350 C und Drücken bis zu 100 bar hergestellt. Es ist bekannt, dass für eine größtmögliche Aktivität Cu möglichst fein dispergiert sein sollte (hohe Cu Oberfläche). ZnO dient dabei nicht nur als geometrischer Abstandshalter, sondern bewirkt auch einen synergetischen Effekt. Al2O3 trägt zur thermischen und Langzeit-Stabilität bei. In dieser Arbeit wurde Korrelationen zwischen Mikrostruktur und Aktivität der Cu/ZnO basierten Katalysatoren untersucht. Da der Katalysator selbst durch eine mehrstufige Synthese (Co-Fällung, Calcinierung, Reduktion) hergestellt wird, geben schon im frühen Stadium bestimmte strukturelle Charakteristika, beispielsweise die der Präkursorphase Zink-Malachite, Hinweise auf die spätere Aktivität. Präkursoren, calcinierte und reduzierte Proben wurden mit verschiedenen Methoden charakterisiert (XRD, XRF, TG-MS, N2 physisorption, TPR, N2O-RFC, UV-Vis, XAS, XPS, SEM, TEM) und für ausgewählte Proben die Aktivität in der Methanolsynthese bestimmt. Ein wichtiger Teil der Arbeit war die Verfeinerung von Röntgendiffraktogrammen, um Aufschluss über Phasenzusammensetzung und strukturelle Parameter zu erhalten. Al2O3 wurde durch Ga2O3 ersetzt, um einen besseren Zugang zu röntgen-spektroskopischen Methoden (XAS) zu bekommen. Es konnte gezeigt werden, dass Ga3+, ähnlich wie Al3+, einen promotierenden Effekt auf Cu/ZnO Methanolsynthese-Katalysatoren besitzt. Dieser Einfluss war am effektivsten, wenn kleine Gehalte von etwa 3 mol-% bei der Katalysatorherstellung verwendet wurden. Höhere Gehalte führten zu einer Ga Segregation (Bildung von ZnGa2O4 Spi…
author: Zander, Stefan
language: en
language: English
license: http://rightsstatements.org/vocab/InC/1.0/
date published: 2013-02-06
date modified: 2026-07-27T21:28:44Z
provider: Technische Universität Berlin
publisher: Networked Digital Library of Theses and Dissertations
type: WebPage
source organization: Technische Universität Berlin

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property ID: DOI
value: 10.14279/depositonce-3496