Plasmonen in einzelnen oxidgetragenen Edelmetallpartikeln

Die Anregung von Plasmonen in nanoskopischen Teilchen führt insbesondere bei Edelmetallen zu einem elementspezifischen resonanten Verhalten ihrer optischen Eigenschaften. Im Rahmen dieser Arbeit wird dieses Verhalten herangezogen, um Informationen über den Legierungsprozess von Silber und Gold zu gewinnen. Die optischen Eigenschaften einzelner deponierter Cluster werden mithilfe einer Kombination aus Rastertunnelmikroskopie (STM) und optischer Emissionsspektroskopie bestimmt. Hierzu wird die STM-Spitze über einen ausgewählten Cluster positioniert und dieser durch Elektroneninjektion zur Photonenemission angeregt. Das abgegebene Licht wird mit einem Spektrographen nachgewiesen. Als Trägersubstrat für die 5-10 nm großen Cluster dient ein dünner, wohlgeordneter Aluminiumoxidfilm auf einem NiAl(110)-Einkristall. Die optischen Spektren werden mit Modellrechnungen verglichen, die auf der Mie-Theorie basieren. Hierdurch kann die beobachtete Lichtemission auf den strahlenden Zerfall der senkrechten (1,0)-Mode einer Mie-Plasmonenresonanz zurückgeführt werden. Des Weiteren zeigt sich, dass ein gleichzeitiges Deponieren von Silber und Gold zu einer kompletten Durchmischung in den einzelnen Clustern führt. Durch nacheinander folgendes Aufbringen entstehen Cluster mit einer Schalen-Kern-Struktur, wobei das zuerst aufgebrachte Metall den jeweiligen Kern bildet. Für Goldschalen/Silberkern-Strukturen wird eine erhebliche Durchmischung an der Grenzschicht beobachtet, die unter anderem mit einer erhöhten Beweglichkeit der Silberatome erklärt wird. Um die Relaxationsdynamik von Plasmonen in einzelnen Edelmetallpartikeln zu charakterisieren, wurde eine neue experimentelle Methode aufgebaut, bestehend aus zeitaufgelöster Zwei-Photonen-Photoemission mittels Femtosekunden-Laserpulsen und Photoemissions-Elektronenmikroskopie. Mit dieser Methode werden einzelne 500 nm große Silberpartikel auf einem Siliziumwafer untersucht. Durch Variation der Polarisationsrichtung der Laserpulse können Plasmonenmoden senkrecht (1,0) bzw. parallel (1,1) zur Probenoberfläche angeregt werden. Hierbei zeigt die (1,0)-Mode bei der verwendeten Laserenergie eine deutlich stärkere Photoemissionsausbeute, was sich auf eine resonante Anregung dieser Plasmonenmode zurückführen lässt. Das Photoemissionssignal variiert zudem in Intensität und Linienbreite von Partikel zu Partikel, was auf eine Größen- und Formverteilung der einzelnen Teilchen und entsprechend unterschiedliche Resonanzeigenschaften hinweist. Die Ergebnisse dieser Arbeit demonstrieren die Möglichkeit, optische Emissionsspektroskopie an einzelnen deponierten Metallclustern durchzuführen und diese bezüglich ihrer Größe, Form und chemischen Zusammensetzung zu charakterisieren. Die im Rahmen dieser Arbeit aufgebaute zeitaufgelöste Photoemissions-Elektronenmikroskopie ermöglicht zudem die gleichzeitige räumliche und zeitliche Untersuchung von Plasmonenanregungen in einzelnen Metallpartikeln.

Author dc:creator

• Benten, Wolfgang

Advisor dc:contributor.advisor

• Freund, Hans-Joachim

Licence dc:rights.uri

• http://rightsstatements.org/vocab/InC/1.0/

Language dc:language.iso

de, German

Identifier URI

urn:nbn:de:kobv:83-opus-12673
http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-1353

OAI identifier oai:identifier

oai:depositonce.tu-berlin.de:11303/1650