Optical anisotropy and vibrational properties of Sn, In, and Cs nanowires
In der vorliegenden Arbeit wurden die optischen Eigenschaften von Quantendrähten aus den Metallen Sn, In und Cs mit Hilfe der Reflexions Anisotropie Spektroskopie (RAS), sowie zusätzlich deren Schwingungsmoden mit der Ramanspektroskopie untersucht. Die durch selbstorganisiertes Wachstum des metallischen Materials auf sauberen Halbleiteroberflächen präparierten Quantendrähte variieren dabei in Bezug auf das metallische Material, ihrer Länge und vor allem im Durchmesser. Die optischen Eigenschaften der größten untersuchten Quantendrähte konnten mit einfachen Effektiv-Medium Theorien durch die bekannten optischen Eigenschaften des Volumenmaterials beschrieben werden. Für Quantendrähte mit Durchmessern unter 40nm war eine solche Beschreibung dagegen nicht mehr möglich. Stattdessen können die Strukturen in den RAS Spektren durch das Drude Modell freier Elektronen durch Anisotropien in der Plasmafrequenz und der Streurate beschrieben werden. Damit sind Rückschlüsse auf die Anisotropie der Leitfähigkeit möglich. Für zwei der untersuchten Systeme, Sn auf InAs(110) und Pb auf Si(335), konnte gezeigt werden, daß vor allem die Anisotropie in der Streurate zu großen RAS Signalen führt. Diese Anisotropie dominiert im IR Spektralbereich unterhalb von 1\,eV und konnte nur durch den Aufbau eines für den IR-Bereich optimierten RAS Spektrometers gemessen werden. Für den Fall von Quantendrähten mit noch kleinerem Durchmesser (<5nm) ist die Absorption durch die freien Ladungsträger dagegen zunächst vernachlässigbar. Der geringe Beitrag freier Elektronen im Vergleich zu den dominierenden Interbandübergängen, konnte in den RAS Spektren dennoch nachgewiesen werden. In einem der Systeme -- der Si(111)-In:(4x1) Oberfläche -- tritt unterhalb von 120K ein reversibler Phasenübergang in einen halbleitenden Zustand auf. Dieser wurde der inhärenten Instabilität eines eindimensionalen Leiters gegenüber periodischen Verzerrungen des Gitters -- der Peierls Instabilität -- zugeschrieben. Sowohl die Änderungen in der RAS als auch Veränderungen in mikroskopischen Schwingungsmoden der Oberfläche bestätigten dabei das Modell des Peierls Übergangs. Alternative Modelle für diesen Phasenübergang, wie der Übergang von einem thermisch ungeordneten in einen geordneten Zustand, konnten widerlegt werden. Als letztes System wurden Cs-Ketten auf III-V(110) Oberflächen untersucht. Die Elektronendichte ist dort so gering, daß die Drähte auch bei Raumtemperatur keine metallischen Eigenschaften mehr aufweisen. Man spricht auch von einem Mott-Hubbard Isolator. Zwangsläufig treten in den RAS Spektren keine Beiträge freier Ladungsträger auf. Die Präparation der Quantendrähte läßt sich aber dennoch optisch, aufgrund der Sensitivität der RAS gegenüber Veränderungen in der Geometrie der Cs-Ketten und der Cs--Substrat Bindungen, überwachen. Das Ergebnis dieser Arbeit läßt sich daher wie folgt zusammenfassen. Oberflächensensitive optische Messverfahren können nicht nur genutzt werden, um die Präparation von Quantendrähten zu überwachen, sondern auch die diesbezüglichen Strukturmodelle zu bestätigen bzw. zu widerlegen. Die Möglichkeit der in situ Beobachtung eines Oberflächenphasenübergangs mit RAS aber erstmals auch mit Ramanspektroskopie, zeigte sich als wertvolle Ergänzung zum Verständnis solch komplexer Phänomene. Für die Quantendrähte mit Durchmessern oberhalb von 5nm konnte zudem gezeigt werden, daß die RAS eine Möglichkeit zur kontaktlosen Messung der Anisotropie in der Leitfähigkeit der Quantendrähten bietet.
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