Electroreduction of oxygen on nanostructured palladium catalysts
Doktoritöö eesmärk oli valmistada ja uurida erinevaid nanostruktuurseid Pd/C katalüsaatoreid hapniku elektrokeemilise redutseerumisreaktsiooni jaoks. Hapniku redutseerumisreaktsioon on oluline, kuna see toimub madalatemperatuursete kütuseelementide katoodil. Pd on Pt järel aktiivsuselt teine metall sellele reaktsioonile. Seetõttu on hapniku redutseerumist pallaadiumil küllaltki palju uuritud. Selles töös kasutati Pd/C katalüsaatorite valmistamiseks nii keemilisi, füüsikalisi kui elektrokeemilisi meetodeid. Valmistatud katalüsaatormaterjale karakteriseeriti pinnaanalüüsi (skaneeriv ja läbistuselektronmikroskoopia, röntgenfotoelektronspektroskoopia) ning elektrokeemiliste meetoditega (tsükliline voltamperomeetria ja pöörleva ketaselektroodi meetod). Elektrokeemilised mõõtmised tehti väävel- ja perkloorhappe ning kaaliumhüdroksiidi lahuses. Alusmaterjalide võrdluses andsid parimaid tulemusi grafeenile sadestatud Pd osakesed. Läbivalt saadi parem osakeste jaotus lämmastikuga dopeeritud süsinikmaterjalidel. neil katalüsaatormaterjalidel toimus hapniku neljaelektroniline redutseerumine kõigis lahustes. See on ka eelistatud reaktsioonitee madalatemperatuursetes kütuseelementides. Katalüsaatorite elektrokatalüütilist aktiivsust hapniku redutseerumisel hinnati eriaktiivsuse alusel, mis oli eriti vajalik kuubikujuliste Pd nanoosakeste võrdlemisel sfääriliste Pd katalüsaatoritega, kus kuubikujulistel katalüsaatoritel oli tunduvalt kõrgem eriaktiivsus võrreldes sfääriliste osakestega Pd/C katalüsaatoriga. Kõigi katalüsaatormaterjalide puhul määrati ka Tafeli tõusu väärtused, mille põhjal järeldati et hapniku elektroredutseerumine nanostruktuursetel Pd/C katalüsaatoritel toimub sarnaselt kompaktsete Pd elektroodidega.
oxygen, electrochemical reduction, nanostructured materials, palladium, catalysts
Networked Digital Library of Theses and Dissertations