Lineare und nichtlineare optische Untersuchungen am synthetischen Eumelanin und Entwicklung eines Kaskadenmodells

Eumelanin ist ein Fluorophor mit teilweise recht ungewöhnlichen spektralen Eigenschaften. Unter anderem konnten in früheren Veröffentlichungen Unterschiede zwischen dem 1- und 2-photonen-angeregtem Fluoreszenzspektrum beobachtet werden, weshalb im nichtlinearen Anregungsfall ein schrittweiser Anregungsprozess vermutet wurde. Um diese und weitere optische Eigenschaften des Eumelanins besser zu verstehen, wurden in der vorliegenden Arbeit vielfältige messmethodische Ansätze der linearen und nichtlinearen Optik an synthetischem Eumelanin in 0,1M NaOH verfolgt. Aus den Ergebnissen wurde ein Modell abgeleitet, welches die beobachteten photonischen Eigenschaften konsistent beschreibt. In diesem kaskadierten Zustandsmodell (Kaskaden-Modell) wird die aufgenommene Photonenenergie schrittweise von Anregungszuständen hoher Übergangsenergien zu Anregungszuständen niedrigerer Übergangsenergien transferiert. Messungen der transienten Absorption ergaben dominante Anteile mit kurzen Lebensdauern im ps-Bereich und ließen damit auf eine hohe Relaxationsgeschwindigkeit entlang der Kaskade schließen. Durch Untersuchung der nichtlinear angeregten Fluoreszenz von verschieden großen Eumelanin-Aggregaten konnte gezeigt werden, dass Unterschiede zwischen dem linear und nichtlinear angeregten Fluoreszenzspektrum nicht nur durch einen schrittweisen Anregungsprozess bei nichtlinearer Anregung sondern auch durch Unterschiede in den Verhältnissen der Quantenausbeuten zwischen kleinen und großen Aggregaten beim Wechsel von linearer zu nichtlinearer Anregung begründet sein können. Durch Bestimmung des Anregungswirkungsquerschnitts und der Anregungspulsdauer-Abhängigkeit der nichtlinear angeregten Fluoreszenz von Eumelanin konnte jedoch ein schrittweiser 2-Photonen-Anregungsprozess über einen Zwischenzustand mit Lebendsdauern im ps-Bereich nachgewiesen werden.

Level thesis:degree_level

thesis.doctoral

Grantor dc:publisher

Universität Potsdam

Year

2012

Author dc:creator

• Seewald, Gunter

Contributors dc:contributor

• Menzel, Ralf

• synthetisches Eumelanin
• Kaskade
• Zustandsmodell
• Transiente Absorption
• Nichtlinear angeregte Fluoreszenz
• synthetic eumelanin
• cascade
• state model
• transient absorption
• nonlinear excited fluorescence

Statement dc:rights

• Creative Commons - Namensnennung, Nicht kommerziell, Weitergabe zu gleichen Bedingungen 3.0 Deutschland

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