Experimentelle Untersuchung der Ladungsträgerdynamik in photorefraktiven Polymeren
Die heutige optische Informationsverarbeitung erfordert neue Materialien, die Licht effektiv verarbeiten, steuern und speichern können. Photorefraktive (PR) Materialien sind dafür sehr interessant. In diesen Materialien entsteht bei inhomogener Beleuchtung (z.B. mit einem Intererenzmuster) über Ladungsträgergenerierung und Einfang der Ladungsträger in Fallen ein Raumladungsfeld. Dieses wird über den elektrooptischen Effekt in eine räumliche Modulation des Brechungsindex umgesetzt. Letztendlich führt somit die inhomogene Beleuchtung eines PR-Materials zu einer räumlich variierenden Änderung des Brechungsindex. Vor ca. 10 Jahren wurde entdeckt, dass auch Polymere einen PR-Effekt aufweisen können. Die Ansprechzeit dieser Materialien wird dabei wesentlich durch die Dynamik der Ladungsträger (bestimmt durch Erzeugung, Transport, Einfang in Fallen etc.) begrenzt. Bis zu Beginn dieser Arbeit war es noch nicht gelungen, einen quantitativen Zusammenhang zwischen der Ladungsträgerdynamik und der Ansprechzeit des PR-Effekts experimentell nachzuweisen. In dieser Arbeit wird ein Weg aufgezeigt, durch photophysikalische Experimente unter verschiedenen Beleuchtungsbedingungen alle photophysikalischen Größen experimentell zu bestimmen, die den Aufbau des Raumladungsfelds in organischen photorefraktiven Materialien bestimmen. So konnte durch Experimente unter Beleuchtung mit kurzen Einzelpulsen sowohl die Beweglichkeit der freien Ladungsträger als auch die charakteristischen Parameter flacher Fallen ermittelt werden. Zur Bestimmung der Dichte tiefer Fallen wurde die Intensitätsabhängigkeit des stationären Photostroms untersucht. Durch die analytische Lösung des bestimmenden Gleichungssystems konnte gezeigt werden, dass die Sublinearität der Intensitätsabhängigkeit des Photostroms primär mit dem Verhältnis zwischen Entleerungs- und Einfangkoeffizienten tiefer Fallen korreliert. Zur unabhängigen Bestimmung des Entleerungskoeffizienten der tiefen Fallen wurden Doppelpulsexperimente mit variabler Verzögerungszeit zwischen den Pulsen verwendet. Mit den erhaltenen Parametern konnte dann das untere Limit der zum Aufbau des Raumladungsfelds notwendigen Zeit abgeschätzt werden. Diese Werte wurden mit den gemessenen photorefraktiven Ansprechzeiten verglichen. Es zeigt sich, dass weder die Photogeneration noch der Transport der Ladungsträger die Geschwindigkeit des Aufbaus des Raumladungsfeldes limitiert. Stattdessen konnte erstmals quantitativ nachgewiesen werden, dass die Dynamik des Raumladungsfelds in den hier untersuchten PR-Materialien durch das Füllen tiefer Fallen mit photogenerierten Ladungsträgern bestimmt wird. Dabei spielt das Verhältnis zwischen dem Einfang- und dem Rekombinationskoeffizienten eine wesentliche Rolle. Weiterhin wurde die Dynamik des Aufbaus des Raumladungsfelds bei unterschiedlichen Vorbeleuchtungsbedingungen quantitativ simuliert und mit den experimentellen PR-Transienten verglichen. Die gute Übereinstimmung zwischen den simulierten und gemessenen Transienten erlaubte es abschließend, die kritischen Parameter, die die Dynamik des PR-Effekts in den untersuchten Polymeren begrenzen, zu identifizieren.
Photorefraktive Polymere, Raumladungsfeld, Ladungsträgerdynamik, Photogeneration, Trapping, Rekombination, Photorefractive polymers, space charge field, carrier dynamic, recombination
Networked Digital Library of Theses and Dissertations