Konstruktion eines Hochtemperaturströmungsreaktors und Untersuchung der Reaktion O( 1 D) + H 2 OH + H bei hohen Temperaturen

Das Verständnis atmosphärischer Prozesse ist in der heutigen Zeit steigender Umweltverschmutzung wichtiger den je. Die präzise Untersuchung der Reaktions-systeme, welche auf die Chemie der Atmosphäre Einfluß nehmen, ist deshalb ein Bereich, in dem nahezu alle Disziplinen der modernen Naturwissenschaften ver-treten sind. Die Analyse atmosphärischer Prozesse bei hohen Temperaturen dient in diesem Zusammenhang dazu, den aktuellen Forschungsstand zu ergänzen. Im Rahmen dieser Arbeit wurde ein Hochtemperaturströmungsreaktor konstruiert und aufgebaut. Mit diesem System können Geschwindigkeitskoeffizienten von Elementarreaktionen bei hohen Temperaturen studiert werden. In der vorliegenden Untersuchung wurden mit diesem Strömungsreaktor die Geschwindigkeits-konstanten der Reaktion O (1D) + H2 erstmals bei hohen Temperaturen untersucht. Zur korrekten Auslegung dieses Reaktors wurden Strömungssimulationen durch-geführt, um Temperaturverlauf und Mischprozesse untersuchen zu können. Neu-artige Ansätze im Design und in der Auswahl bestimmter Einzelteile waren erforderlich, um den gestellten Anforderungen zu genügen und den Hochtem-peraturreaktor zu realisieren. Durch Kombination mit einem optischen System zur Generierung vakuum-ultravioletter (VUV) Laserstrahlung, wurden unter Verwendung eines "pump-probe"-Verfahrens Messungen atomarer Spezies bei hohen Temperaturen ermöglicht, die in Elementarreaktionen produziert werden. Durch zeitaufgelöste Detektion dieser Spezies kann die Geschwindigkeitskonstante dieser Reaktionen bei verschiedenen Temperaturen bestimmt werden. Als Testreaktion für die Funktionsfähigkeit des experimentellen Aufbaus wurde die Umsetzung von elektronisch angeregtem Sauerstoff mit Wasserstoff untersucht. O(1D) + H2(1Sg+) ® OH(2P) + H(2S) Der elektronisch angeregte Sauerstoff wurde mittels Laserphotolyse von Distick-stoffmonoxid (N2O) bei einer Wellenlänge von 193 nm erzeugt. Mittels eines Vier-wellen-Mischprozesses wurde die VUV-Strahlung generiert, die für die Detektion des atomaren Wasserstoffs benötigt wurde. Dabei wird über die Kopplung der Strahlung zweier Farbstofflaser durch resonant verstärkte Summen-Differenz-Mischung in einem Krypton/Argon-Gasgemisch Laserstrahlung im Bereich des Wasserstoffs-La-Übergangs bei 121,56 nm erzeugt. Die erhaltenen zeitaufgelösten Wasserstoffatom-Konzentrationsprofile wurden durch eine der Reaktionskinetik angepaßten Funktion ausgewertet, wodurch Geschwindigkeitskonstanten pseudo-erster-Ordnung erhalten wurden, aus welchen dann die Geschwindigkeitskonstante der Reaktion für die entsprechende Tem-peratur berechnet werden konnte.

Level thesis:degree_level

thesis.doctoral

Grantor dc:publisher

Universität Heidelberg

Year

2005

Author dc:creator

• Hanf, Alexander

Contributors dc:contributor

• Wolfrun, Jürgen

Repository record source_url

http://www.ub.uni-heidelberg.de/archiv/5714

OAI identifier oai:identifier

oai:archiv.ub.uni-heidelberg.de:5714