Laserspektroskopische Bestimmung absoluter Konzentrationen von CN- und NH 2 -Radikalen in NO-dotierten Niederdruck-Wasserstoffflammen während der Verbrennung von Graphit

In der Kohleverbrennung werden Stickoxide, zusammenfassend als NOx bezeichnet, entweder bei hohen Temperaturen durch Reaktionen von N2 der Verbrennungsluft oder durch die Oxidation des Stickstoffs, der in der Kohle chemisch gebunden ist, gebildet. Diese Stickoxide können mit Koks, der bei der Verbrennung von Kohle entsteht, reagieren und dadurch die NO-Konzentration reduzieren. Bei den Bildungs- und Abbauprozessen von Stickoxiden sind CN- und NH2-Radikale wichtige Zwischenprodukte. Bislang konnte jedoch noch kein detaillierter Reaktionsmechanismus für den NO-Abbau durch Koks aufgestellt werden. Die Verbrennung von Graphit unter wohldefinierten Bedingungen kann als einfachstes Modellsystem zur Untersuchung der chemischen Vorgänge und des möglichen NO-Abbaus durch Kohlenstoff in Koks betrachtet werden. Im Rahmen dieser Arbeit wurden NO-dotierte, vorgemischte, laminare Niederdruck-H2/O2-Flammen während der Verbrennung von Graphit untersucht, um quantitative Informationen über diese Prozesse zu erhalten. Absolute CN- und absolute NH2-Radikalkonzentrationen sowie Temperaturprofile wurden in situ während der Verbrennung eines Graphitsubstrats in Knallgasflammen bei einem Druck von 4 kPa für zwei unterschiedliche H2/O2-Stöchiometrien, für die stöchiometrische und eine brennstoffreiche Flamme, und für drei verschiedene Abstände zwischen Graphitsubstrat und Brenner (15, 20 und 25 mm) unter Verwendung von berührungsfreien laserspektroskopischen Methoden bestimmt. Die CN-Konzentrationen wurden mit Hilfe der cavity ring-down spectroscopy (CRDS) und die NH2-Konzentrationen mittels der intracavity laser absorption spectroscopy (ICLAS) gemessen. Die Temperaturen wurden über laserinduzierte Fluoreszenz (LIF)Anregungsspektren von OH-Radikalen ermittelt. Die CN-Profile wurden mit eindimensionalen Berechnungen für die freie CO/NO/H2/O2Flamme bzw. CH4/NO/H2/O2-Flamme, die auf dem GRI 3.0- und dem Miller-BowmanMechanismus basieren, die Temperaturprofile mit eindimensionalen Berechnungen für die freie und undotierte H2/O2-Flamme, die auf dem MixFla-Code basieren, verglichen. Die erhaltenen quantitativen Informationen können als ein erster Kalibrationspunkt für detaillierte numerische Simulationen der Graphitverbrennung dienen, die auf dem Konzept von homogenen und heterogenen Elementarreaktionen basieren.

Level thesis:degree_level

thesis.doctoral

Grantor dc:publisher

Universität Heidelberg

Year

2004

Author dc:creator

• Bohm, Thomas

Contributors dc:contributor

• Wolfrum, Jürgen

Repository record source_url

http://www.ub.uni-heidelberg.de/archiv/4577

OAI identifier oai:identifier

oai:archiv.ub.uni-heidelberg.de:4577