Einfluss konzentrierter Salzlösungen auf die physiko-chemischen Eigenschaften quellfähiger Tonminerale : Konsequenzen für den Einsatz von Bentonit als Versatzmaterial in einem Endlager für schwach- und mittelradioaktive Abfälle in Salzformationen

Quellfähige Tonminerale (Smektite) sollen aufgrund ihrer günstigen Abdichtungseigenschaf-ten und Sorptionsfähigkeit für Wasser, Kationen und organische Komplexe als Versatzmaterial bei der Entsorgung radioaktiver Abfälle in tiefen geologischen Formationen eingesetzt werden. Wegen günstiger natürlicher Barriereeigenschaften und der guten Erschließung von Bergwerken kommen in Deutschland Salzformationen als Wirtsgestein in Betracht, wo Smektite eine Barriere gegen zutretende Lösungen und potentiell frei werdende Radionukli-de bilden sollen. Hierdurch soll die Erreichbarkeit der Biosphäre durch Schadstoffe langfristig verhindert werden. Um diese Anforderungen zu erfüllen, ist es jedoch erforderlich, dass die Tonminerale einerseits in konzentrierten Salzlösungen und andererseits über Zeiträume von mindestens 10000 Jahren stabil bleiben und ihre Eigenschaften beibehalten. Frühere Unter-suchungen haben gezeigt, dass Smektite auch innerhalb sehr kurzer Zeiträume (Stunden, Tage) unter Temperaturen oberhalb ~80°C Mineralalterationen erfahren können und bei pH-Werten außerhalb des Neutralpunktes Auflösungsprozessen unterliegen können. Die vorliegende Arbeit präsentiert Laboruntersuchungen zum Verhalten und der Stabilität von zwei aktivierten Industriebentoniten (IBECO SEAL-80 und TIXOTON TE) und einem natürlichen Bentonit (Wyoming-Montmorillonit SWy-2) unter dem Einfluss verschiedener Salzlösungen, einschließlich einer Q-Lösung (MgCl2), bei 25-50°C und pH-Werten zwischen 6,5 und 7,5. Die Stabilität von Smektit unter solchen Bedingungen wurde bisher nicht ausreichend untersucht. Die Laborexperimente wurden daher speziell auf die Bedingungen, welche im norddeutschen Forschungsbergwerk Asse, einem Versuchsendlager für schwach- und mittelradioaktive Abfälle, zu erwarten sind, ausgerichtet. An Hand von Untersuchungen der Lösungs- und Feststoffchemie mittels ICP-AES und RFA über einen Zeitraum von 2 Jahren konnte gezeigt werden, dass innerhalb der ersten Versuchstage für Smektite typische Zwischenschicht-Kationenaustauschprozesse stattfinden. Hinweise auf mineralogische bzw. kristallchemische Veränderungen der Minerale, Mineraltransformationen oder Neubildung von Mineralphasen, verursacht durch die Salzlösungen, konnten jedoch nicht gefunden wer-den. Dies ist durch Untersuchungen der Kristallstruktur (X-ray scattering domain size) sowie der Schichtladung und Schichtladungsverteilung belegt. Auflösungserscheinungen in gerin-gem Ausmaß zeigten lediglich akzessorische Mineralphasen innerhalb der untersuchten Bentonite. Es ist davon auszugehen, dass die Smektitphasen chemisch in Salzlösung auch über geologisch relevante Zeiträume unter niedrig temperierten Bedingungen stabil sind. Die argentinische Lago-Pellegrini Bentonitlagerstätte ist ein natürliches Fallbeispiel, wo Smektite über einen Zeitraum von 65 Millionen Jahre in direktem Kontakt mit evaporitischen Gesteinen stabil blieben. Trotz der chemischen Stabilität tendieren die experimentell untersuchten Bentonite während des Kontaktes mit Salzlösung zur Bildung sandkornartiger Aggregate. Hierdurch werden Quellfähigkeit, Kationenaustauschfähigkeit und somit auch die Sorption-seigenschaften für Kationen, Wasser und organische Komplexe massiv eingeschränkt. Die Erhöhung der Permeabilität ermöglicht Fluidmigration und die Radionuklid-Mobilität wäre möglicherweise begünstigt. Dieser physikalische Aspekt könnte die Effektivität von Smektit als impermeable Barriere erheblich reduzieren.

Level thesis:degree_level

thesis.doctoral

Grantor dc:publisher

Universität Heidelberg

Year

2003

Author dc:creator

• Hofmann, Heiko

Contributors dc:contributor

• Warr, Laurence N.

Repository record source_url

http://www.ub.uni-heidelberg.de/archiv/3483

OAI identifier oai:identifier

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