Laserspektroskopische Untersuchungen zur Adsorption und Reaktion von CO auf katalytisch aktiven Oberflächen

In dieser Arbeit wurde die optische Summenfrequenz-Spektroskopie (SFG) verwendet, um ausgehend von einer Kalibrierung der CO SFG-Spektren gegen die absolute Oberflächenbedeckung mittels kombinierter TPD-, LEED- und SFG-Messungen sowie kinetischer Modellrechnungen die CO-Adsorption auf Pt(111)-, Rh(111)- und polykristallinen Pt- und Rh-Oberfläche über einen Druckbereich von pCO = 10-8 - 1000 mbar und unter praxisrelevanten Oxidationsbedingungen zu untersuchen. Mit Hilfe eines Modells, das die CO-Adsorption über den gesamten Druck- und Temperaturbereich beschreibt, konnte die CO-Adsorption und insbesondere der beobachtete Dissoziationsvorgang auf der Pt(111)-Oberfläche vollständig beschrieben werden. Demnach hat die CO-Dissoziation auf der Pt(111)-Oberfläche die Ablagerung von Kohlenstoff und Sauerstoff zur Folge. Im Gegensatz dazu ergaben Untersuchungen auf den Rh-Oberflächen, dass die erstmals beobachtete CO-Dissoziation über die Boudouard-Reaktion 2CO -> C(s) + CO2 abläuft. Abschließend konnte erstmals die Oxidation von CO auf einer Rh(111)-Oberfläche bzw. einer polykristallinen Rh-Folie mittels der SFG-Methode unter praxisrelevanten Bedingungen untersucht werden. Dabei gelang es, mit Hilfe eines Mean-Field-Ansatzes, basierend auf einem Langmuir-Hinshelwood-Reaktionsmechanismus und den aus den Adsorptionsmessungen gewonnenen kinetischen Parametern, die Gesamtreaktion auf der Rh(111)-Oberfläche vollständig zu modellieren.

Level thesis:degree_level

thesis.doctoral

Grantor dc:publisher

Universität Heidelberg

Year

2003

Author dc:creator

• Schweitzer, Michael

Contributors dc:contributor

• Wolfrum, Jürgen

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http://www.ub.uni-heidelberg.de/archiv/3335

OAI identifier oai:identifier

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