Sorptions- und Redoxprozesse von Arsen an oxidischen Oberflächen : experimentelle Untersuchungen
Der Oxidationszustand der anorganischen Arsenspezies (As(III) und As(V)) hat einen entscheidenden Einfluss auf die Toxizität und Mobilität des Elements. Im Grundwasserleiter finden eine Vielzahl von Sorptions- und Redoxreaktionen zwischen Feststoffen und den gelösten Arsenspezies statt. Manganoxide und Eisenhydroxide spielen hierbei eine entscheidende Rolle. Mangan(IV)oxide sind starke Oxidationsmittel bezüglich des As(III), während Eisen(III)hydroxide beide Arsenspezies schnell und stark sorbieren. Diese Arbeit beschäftigt sich mit dem Redox- und Transportverhalten von Arsen in Wechselwirkung mit Manganoxiden und Eisenhydroxiden. Zur Prozessuntersuchung wurden Batchversuche mit beiden Arsenspezies und MnO2 bzw. FeOOH unter definierten geochemischen Bedingungen (Probenzusammensetzung, pH-Wert, Sauerstoffeinfluss) durchgeführt. Durch den Einsatz von Elutionsmethoden sowie Feststoffuntersuchungen mit XANES konnte das Sorptions- und Redoxverhalten von Arsen charakterisiert werden. Die an den Feststoffoberflächen sorbierten Arsenspezies wurden bestimmt, um den Einfluss der Feststoffe auf die Redoxspezies des Arsens zu verdeutlichen. Sorptionsprozesse des Arsens an MnO2 und FeOOH laufen schnell ab, wobei durch MnO2 eine schnelle Oxidation des As(III) zu As(V) stattfindet. Die Sorption des Arsens an MnO2 ist im Gegensatz zur Sorption an FeOOH schwach. Redoxreaktionen zwischen Eisenhydroxid und an der Feststoffoberfläche gebundenem Arsen wurden von bisherigen Untersuchungen ausgeschlossen. Die Ergebnisse dieser Arbeit zeigen jedoch, dass eine langsame Oxidation von As(III) zu As(V) an der Eisenoberfläche stattfindet. Die Oxidation ist abhängig vom pH-Wert, der As(III) Konzentration an der Oberfläche und dem As/Fe - Verhältnis. Mit Hilfe von Langzeit-Batchversuchen mit Sorptionszeiten von 22 Tagen konnte die langsame Reaktionskinetik beobachtet und Reaktionsraten in erster Näherung berechnet werden. Weiterhin wurde der Transport von As(III) in Säulenversuchen untersucht
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