Organisch-anorganische Hybridmonomere, Makromonomere und Polyelektrolyte für Anwendungen in der Dentalchemie
Ziel der Dissertation war die Synthese und Charakterisierung von schwundarmen Monomeren für den Einsatz als Matrixmaterialien in Dentalkompositen. Grundlage eines molekularen Baukastensystems für Dentalmatrixharze und Nanokomposite war die Michael Addition von Aminen an Acrylate und Vinylphosphonate. Desweiteren wurden hyperverzweigte Polyelektrolyte auf ihre Eignung zur Herstellung von Glasionomerzementen untersucht. Neue acrylat- und methacrylatterminierte organisch-anorganische Hybridmonomere und Makromonomere wurden durch Michael Addition von Alkoxysilylaminen an Acrylate und Acrylat-funktionalisierte Methacrylate hergestellt. Die Hybridmonomere wiesen niedrige Viskositäten auf und konnten deshalb als Reaktivverdünner für hochviskose Harze wie Bis-GMA verwendet werden. Gefüllte Kompositmaterialien zeigten gute mechanische Eigenschaften und eine geringe Polymerisationsschrumpfung von 0,8 bis 2,2 Vol. Die Sol-Gel Kondensation der organisch-anorganischen Hybridmonomere mit nur einer kondensierbaren Gruppe führte zur Bildung von methacrylatfunktionalisierten Nanopartikeln. Der lösungsmittelfreie Sol-Gel Prozeß in Acrylatmonomeren wie TGDMA führte direkt zu stabilen Nanopartikeldispersionen mit newtonischem Viskositätsverhalten. Die mechanischen Eigenschaften gefüllter Nanokomposite übertrafen mit Biegefestigkeiten um 100 MPa, Druckfestigkeiten und E-Moduli von bis zu 325 bzw. 8700 MPa die Werte des bewährten Bis-GMA/TGDMA Referenzsystems. Der Ersatz des stark schrumpfenden TGDMA (DV ca. 14 Vol.) durch die Nanopartikel machte sich in einem verringerten Volumenschwund bemerkbar. Die Sol-Gel Kondensation der Hybridmakromonomere mit mehreren kondensierbaren Gruppen am organischen Molekülrückgrat führt zu makroskopischer Netzwerkbildung. Hyperverzweigte Multimethacrylate und Polyelektrolyte auf Basis von Polyglycerin wurden durch Veresterung mit Methacryl- und Oktansäurechlorid, Carboxymethylierung und Umsetzung mit Bernsteinsäureanhydrid hergestellt.
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