{"id":{"repo_id":"freiburg-diss","oai_identifier":"oai:freidok.uni-freiburg.de:1888"},"canonical_url":"https://search.dev.ndltd.org/etd/freiburg-diss/oai:freidok.uni-freiburg.de:1888","repository":{"repo_id":"freiburg-diss","name":"University of Freiburg","base_url":"https://freidok.uni-freiburg.de/oai/oai2.php"},"display":{"title":"Time-dependence of ionization and excitation by intense, short electric pulses","abstract":"In this thesis studies of time-dependent electric pulse ionization and excitation of atomic systems (the hydrogen atom and its negative ion) are performed. Unidirectional (half-cycle) pulses are considered, as well as oscillating (up to several-cycle) pulses. The time scale of the pulses considered varies from very short to very long with respect to the time scale of the electron orbit in its initial state. The peak electric fields are mostly in the strong-field regime, although the weak-field case is considered as well. <br> <br>Several complementary methods are used to attack the above problem - numerical, semianalytic and analytic. In the case of the hydrogen atom a numerical code based on the discrete variable representation (DVR) of the state vectors is written. Another numerical method, based on the solution of the integral equation for the propagator is developed. This method provides numerical results for the negative ion modeled by a three-dimensional zero-range potential. The semianalytic advanced adiabatic approach is used to describe the process of ionization and excitation for slowly-varying pulses. Purely analytic methods are used in the limit of very short pulses, regardless of the field amplitude. These are the first-order time-dependent perturbation theory (FPA), first-order Magnus approximation (FMA) and a modification of the first-order Magnus approximation (modified FMA). The FPA is used in the weak-field case, for both half- and several-cycle pulses. In the strong-field case and half-cycle duration much smaller than the orbital time of the electron in its initial state the FMA and its modification are used. In the FMA the pulse is reduced, regardless of its shape, to a momentum kick with magnitude equal to the half-cycle pulse area. The modified FMA, developed in this thesis, in turn enables analysis beyond a half-cycle pulse by inclusion of the propagation in the Coulomb field of the nucleus between the kicks. <br> <br>In the case of unidirectional (half-cycle) pulses, the tunnelling formula is rigorously derived starting from the representation of the wavefunction in the advanced adiabatic approach. At smaller time scales the nonadiabatic transitions arising from the hidden crossings between the initial and the excited states dominate. This provides a fair estimate of the total inelastic probability for the electric field amplitudes studied. By considering the whole interval of pulse widths at various peak amplitudes of the pulse, an effect of nonmonotonic dependence on the pulse amplitude is identified and explained in detail. In particular, in the case of weak fields, ionization probability as a function of the pulse width (with peak electric field strength as a parameter) exhibits a local maximum and decreases to \"lock\" to the tunnelling curve and restore the monotonic rise. The probabilities of occupation of excited states in turn always exhibit a maximum and then decrease to zero. The maxima in the excitation and ionization probabilities are related to the situation where the pulse width is in resonance with the inverse transition frequency from the initial state to excited states or to the continuum. <br> <br>In the case of very short pulses, we have considered both half-cycle pulses and few-cycle pulses. A periodic occurrence of ionization and recombination in time is identified. More precisely, the ionization which occurs after an odd half cycle is reversed in the following even half cycle. In the weak-field case this periodicity leads to a high sensitivity of the energy distribution to the relative envelope-carrier phase. In the strong field the periodic occurrence of ionization and recombination in time is termed \"Rabi flopping involving the continuum\" because after each odd half-cycle of the field the atom is practically 100% ionized and then the even half-cycle returns most of this population back to the initial state. By considering this process in the modified FMA, analytic formulas for the population probability of the initial state after one cycle are derived. These formulas are asymptotic expressions in the limit of infinite momentum transfer. Remarkably, these analytic expressions are in excellent agreement with the numerical results even for small momentum transfers. Furthermore, the analysis of the few-cycle pulse with constant envelope is reduced to an equivalent one-cycle pulse. This enables application of the same asymptotic formulas derived in the one-cycle pulse for the few-cycle pulse as well.","abstract_html":"In this thesis studies of time-dependent electric pulse ionization and excitation of atomic systems (the hydrogen atom and its negative ion) are performed. Unidirectional (half-cycle) pulses are considered, as well as oscillating (up to several-cycle) pulses. The time scale of the pulses considered varies from very short to very long with respect to the time scale of the electron orbit in its initial state. The peak electric fields are mostly in the strong-field regime, although the weak-field case is considered as well. &lt;br&gt; &lt;br&gt;Several complementary methods are used to attack the above problem - numerical, semianalytic and analytic. In the case of the hydrogen atom a numerical code based on the discrete variable representation (DVR) of the state vectors is written. Another numerical method, based on the solution of the integral equation for the propagator is developed. This method provides numerical results for the negative ion modeled by a three-dimensional zero-range potential. The semianalytic advanced adiabatic approach is used to describe the process of ionization and excitation for slowly-varying pulses. Purely analytic methods are used in the limit of very short pulses, regardless of the field amplitude. 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At smaller time scales the nonadiabatic transitions arising from the hidden crossings between the initial and the excited states dominate. This provides a fair estimate of the total inelastic probability for the electric field amplitudes studied. By considering the whole interval of pulse widths at various peak amplitudes of the pulse, an effect of nonmonotonic dependence on the pulse amplitude is identified and explained in detail. In particular, in the case of weak fields, ionization probability as a function of the pulse width (with peak electric field strength as a parameter) exhibits a local maximum and decreases to &quot;lock&quot; to the tunnelling curve and restore the monotonic rise. The probabilities of occupation of excited states in turn always exhibit a maximum and then decrease to zero. 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Purely analytic methods are used in the limit of very short pulses, regardless of the field amplitude. These are the first-order time-dependent perturbation theory (FPA), first-order Magnus approximation (FMA) and a modification of the first-order Magnus approximation (modified FMA). The FPA is used in the weak-field case, for both half- and several-cycle pulses. In the strong-field case and half-cycle duration much smaller than the orbital time of the electron in its initial state the FMA and its modification are used. In the FMA the pulse is reduced, regardless of its shape, to a momentum kick with magnitude equal to the half-cycle pulse area. The modified FMA, developed in this thesis, in turn enables analysis beyond a half-cycle pulse by inclusion of the propagation in the Coulomb field of the nucleus between the kicks. <br> <br>In the case of unidirectional (half-cycle) pulses, the tunnelling formula is rigorously derived starting from the representation of the wavefunction in the advanced adiabatic approach. At smaller time scales the nonadiabatic transitions arising from the hidden crossings between the initial and the excited states dominate. This provides a fair estimate of the total inelastic probability for the electric field amplitudes studied. By considering the whole interval of pulse widths at various peak amplitudes of the pulse, an effect of nonmonotonic dependence on the pulse amplitude is identified and explained in detail. In particular, in the case of weak fields, ionization probability as a function of the pulse width (with peak electric field strength as a parameter) exhibits a local maximum and decreases to \"lock\" to the tunnelling curve and restore the monotonic rise. The probabilities of occupation of excited states in turn always exhibit a maximum and then decrease to zero. The maxima in the excitation and ionization probabilities are related to the situation where the pulse width is in resonance with the inverse transition frequency from the initial state to excited states or to the continuum. <br> <br>In the case of very short pulses, we have considered both half-cycle pulses and few-cycle pulses. A periodic occurrence of ionization and recombination in time is identified. More precisely, the ionization which occurs after an odd half cycle is reversed in the following even half cycle. In the weak-field case this periodicity leads to a high sensitivity of the energy distribution to the relative envelope-carrier phase. In the strong field the periodic occurrence of ionization and recombination in time is termed \"Rabi flopping involving the continuum\" because after each odd half-cycle of the field the atom is practically 100% ionized and then the even half-cycle returns most of this population back to the initial state. By considering this process in the modified FMA, analytic formulas for the population probability of the initial state after one cycle are derived. These formulas are asymptotic expressions in the limit of infinite momentum transfer. Remarkably, these analytic expressions are in excellent agreement with the numerical results even for small momentum transfers. Furthermore, the analysis of the few-cycle pulse with constant envelope is reduced to an equivalent one-cycle pulse. This enables application of the same asymptotic formulas derived in the one-cycle pulse for the few-cycle pulse as well.","Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit der zeitabhängigen Ionisation und Anregung von atomaren Systemen (dem Wasserstoffatom und seinem negativen Ion) durch elektrische Pulse. Hierbei werden unidirektionale (Halbzyklen-) sowie oszillierende (bis zu mehrere Zyklen lange) Pulse betrachtet. Die Zeitskalen der untersuchten Pulse reichen von sehr kurz bis sehr lang in Bezug auf die Umlaufdauer des Elektrons in seinem Anfangszustand. Die Amplituden der Pulse liegen im Bereich hoher Feldstärken, obwohl auch der Fall schwacher Feldamplituden betrachtet wird. <br> <br>Mehrere sich ergänzende Methoden - numerische, semi-analytische sowie analytische - werden verwendet, um das oben genannte Problem in Angriff zu nehmen. Im Fall des Wasserstoffatoms wird ein numerischer Code vorgestellt, der auf der diskreten Variablendarstellung (DVR) der Zustandsvektoren basiert. Ein weiteres numerisches Verfahren, basierend auf der Lösung der Integralgleichung für den Propagator, wird entwickelt. Diese Methode stellt numerische Resultate für das negative Ion zur Verfügung, welches durch ein dreidimensionales kurzreichweitiges (Delta-) Potential modelliert wird. Die semianalytische fortgeschrittene adiabatische Näherung wird benutzt, um den Prozeß der Ionisation und Anregung bei langsam variierenden Feldern zu beschreiben. Rein analytische Methoden werden im Limit kurzer Pulse unabhängig von der Feldamplitude verwendet. Diese sind die zeitabhängige Störungstheorie erster Ordnung (FPA), die Magnusnäherung in erster Ordnung (FMA) sowie eine Modifikation der Magnusnäherung erster Ordnung (modifizierte FMA). Die FPA wird für schwache Felder und Pulse mit halb- und ganzzahliger Länge verwendet. Im Fall starker Felder und Halbzyklendauer viel kleiner als die Umlaufzeit des Elektrons in seinem Anfangszustand werden die FMA und ihre Modifikation verwendet. In der FMA wird der Puls, unabhängig von seiner Form, auf einen kurzen Impulstransfer reduziert, dessen Stärke zu der Fläche des Halbzyklenpulses gleich ist. Die modifizierte FMA, die in dieser Arbeit entwickelt wird, ermöglicht die Analyse für Pulse mit Dauer von mehreren Zyklen, indem die Propagation des Elektrons im Coulombfeld des Kerns zwischen den einzelnen Stößen berücksichtigt wird. <br> <br>Für den Fall unidirektionaler (Halbzyklen-) Pulse wird die Tunnelformel mit Hilfe der Darstellung der Wellenfunktion in der fortgeschrittenen adiabatischen Näherung exakt hergeleitet. Auf kürzeren Zeitskalen dominieren die nichtadiabatischen Übergänge durch \"versteckte Kreuzungen\" (hidden crossings) zwischen dem Grundzustand und den angeregten Zuständen. Dies erlaubt eine gute Abschätzung der Wahrscheinlichkeit inelastischer Übergänge im untersuchten Feldstärkebereich. Durch Untersuchung des gesamten Intervals der Pulsdauern für verschiedene Peakfeldstärken wird eine nichtmonotone Abhängigkeit von der Pulsamplitude festgestellt und detailliert erläutert. Im Fall schwacher Felder zeigt die Ionisationswahrscheinlichkeit als Funktion der Pulsbreite (mit der Feldstärke als Parameter) ein lokales Maximum, um dann abzufallen, und dann übereinstimmend mit der Tunnelformel wieder monoton anzusteigen. Im Gegenzug weisen die Besetzungswahrscheinlichkeiten der angeregten Zustände ein Maximum auf, um dann auf Null zurückzugehen. Die Maxima der Anregungs- und Ionisationswahrscheinlichkeiten sind mit dem Fall verknüpft, bei dem die Pulsbreite in Resonanz mit der inversen Übergangsfrequenz zwischen dem Grundzustand sowie den angeregten Zuständen bzw. dem Kontinuum ist. <br> <br>Im Bereich sehr kurzer Pulse werden Halbzyklenpulse sowie Pulse von mehreren Zyklen Länge betrachtet. Ein periodisches Auftreten von Ionisation und Rekombination wird identifiziert. Dies bedeutet, daß die nach einem halben Zyklus aufgetretene Ionisation nach dem nächsten Halbzyklus wieder aufgehoben wird. Für schwache Felder führt diese Periodizität zu einer starken Abhängigkeit der Energieverteilung von der Phase zwischen dem Puls und seiner Einhüllenden. In starken Feldern wird dieser Zyklus aus Ionisation und Rekombination als \"Rabiflopping mit dem Kontinuum\" bezeichnet, da das Atom nach jedem ungeraden halben Zyklus praktisch zu 100% ionisiert ist, wohingegen nach jedem nächsten Halbyklus der überwiegende Teil der Population wieder in den Grundzustand zurückkehrt. Mit Hilfe der modifizierten FMA werden analytische Formeln für die Besetzungswahrscheinlichkeit des Anfangszustands nach einem Zyklus hergeleitet. Im Limes unendlich großer Impulsüberträge nehmen diese Ausdrücke eine asymptotische Form an. Bemerkenswerterweise sind diese analytischen Ausdrücke auch für kleine Impulstransfers in exzellenter Übereinstimmung mit den numerischen Ergebnissen. Darüberhinaus wird die Analyse eines Mehrzyklenpulses auf den Fall eines entsprechenden Einzyklenpulses zurückgeführt. Dies ermöglicht die Anwendung der für den Einzyklenpuls hergeleiteten analytischen Formeln auf den Fall von Pulsen mit mehreren Zyklen Dauer."]},{"key":"dc:format.medium","label":"Dc Format Medium","values":["application/pdf"]},{"key":"dc:title","label":"Title","values":["Time-dependence of ionization and excitation by intense, short electric pulses","Zeitabhängigkeit der Ionisation und Anregung durch intensive, kurze elektrische Pulse"]}]}],"canonical_facts":{"dc:contributor":["Briggs, John"],"dc:creator":["Dimitrovski, Darko"],"dc:description.abstract":["In this thesis studies of time-dependent electric pulse ionization and excitation of atomic systems (the hydrogen atom and its negative ion) are performed. Unidirectional (half-cycle) pulses are considered, as well as oscillating (up to several-cycle) pulses. 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These are the first-order time-dependent perturbation theory (FPA), first-order Magnus approximation (FMA) and a modification of the first-order Magnus approximation (modified FMA). The FPA is used in the weak-field case, for both half- and several-cycle pulses. In the strong-field case and half-cycle duration much smaller than the orbital time of the electron in its initial state the FMA and its modification are used. In the FMA the pulse is reduced, regardless of its shape, to a momentum kick with magnitude equal to the half-cycle pulse area. The modified FMA, developed in this thesis, in turn enables analysis beyond a half-cycle pulse by inclusion of the propagation in the Coulomb field of the nucleus between the kicks. <br> <br>In the case of unidirectional (half-cycle) pulses, the tunnelling formula is rigorously derived starting from the representation of the wavefunction in the advanced adiabatic approach. At smaller time scales the nonadiabatic transitions arising from the hidden crossings between the initial and the excited states dominate. This provides a fair estimate of the total inelastic probability for the electric field amplitudes studied. By considering the whole interval of pulse widths at various peak amplitudes of the pulse, an effect of nonmonotonic dependence on the pulse amplitude is identified and explained in detail. In particular, in the case of weak fields, ionization probability as a function of the pulse width (with peak electric field strength as a parameter) exhibits a local maximum and decreases to \"lock\" to the tunnelling curve and restore the monotonic rise. The probabilities of occupation of excited states in turn always exhibit a maximum and then decrease to zero. The maxima in the excitation and ionization probabilities are related to the situation where the pulse width is in resonance with the inverse transition frequency from the initial state to excited states or to the continuum. <br> <br>In the case of very short pulses, we have considered both half-cycle pulses and few-cycle pulses. A periodic occurrence of ionization and recombination in time is identified. More precisely, the ionization which occurs after an odd half cycle is reversed in the following even half cycle. In the weak-field case this periodicity leads to a high sensitivity of the energy distribution to the relative envelope-carrier phase. In the strong field the periodic occurrence of ionization and recombination in time is termed \"Rabi flopping involving the continuum\" because after each odd half-cycle of the field the atom is practically 100% ionized and then the even half-cycle returns most of this population back to the initial state. By considering this process in the modified FMA, analytic formulas for the population probability of the initial state after one cycle are derived. These formulas are asymptotic expressions in the limit of infinite momentum transfer. Remarkably, these analytic expressions are in excellent agreement with the numerical results even for small momentum transfers. Furthermore, the analysis of the few-cycle pulse with constant envelope is reduced to an equivalent one-cycle pulse. This enables application of the same asymptotic formulas derived in the one-cycle pulse for the few-cycle pulse as well.","Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit der zeitabhängigen Ionisation und Anregung von atomaren Systemen (dem Wasserstoffatom und seinem negativen Ion) durch elektrische Pulse. Hierbei werden unidirektionale (Halbzyklen-) sowie oszillierende (bis zu mehrere Zyklen lange) Pulse betrachtet. Die Zeitskalen der untersuchten Pulse reichen von sehr kurz bis sehr lang in Bezug auf die Umlaufdauer des Elektrons in seinem Anfangszustand. Die Amplituden der Pulse liegen im Bereich hoher Feldstärken, obwohl auch der Fall schwacher Feldamplituden betrachtet wird. <br> <br>Mehrere sich ergänzende Methoden - numerische, semi-analytische sowie analytische - werden verwendet, um das oben genannte Problem in Angriff zu nehmen. Im Fall des Wasserstoffatoms wird ein numerischer Code vorgestellt, der auf der diskreten Variablendarstellung (DVR) der Zustandsvektoren basiert. Ein weiteres numerisches Verfahren, basierend auf der Lösung der Integralgleichung für den Propagator, wird entwickelt. Diese Methode stellt numerische Resultate für das negative Ion zur Verfügung, welches durch ein dreidimensionales kurzreichweitiges (Delta-) Potential modelliert wird. Die semianalytische fortgeschrittene adiabatische Näherung wird benutzt, um den Prozeß der Ionisation und Anregung bei langsam variierenden Feldern zu beschreiben. Rein analytische Methoden werden im Limit kurzer Pulse unabhängig von der Feldamplitude verwendet. Diese sind die zeitabhängige Störungstheorie erster Ordnung (FPA), die Magnusnäherung in erster Ordnung (FMA) sowie eine Modifikation der Magnusnäherung erster Ordnung (modifizierte FMA). Die FPA wird für schwache Felder und Pulse mit halb- und ganzzahliger Länge verwendet. Im Fall starker Felder und Halbzyklendauer viel kleiner als die Umlaufzeit des Elektrons in seinem Anfangszustand werden die FMA und ihre Modifikation verwendet. In der FMA wird der Puls, unabhängig von seiner Form, auf einen kurzen Impulstransfer reduziert, dessen Stärke zu der Fläche des Halbzyklenpulses gleich ist. Die modifizierte FMA, die in dieser Arbeit entwickelt wird, ermöglicht die Analyse für Pulse mit Dauer von mehreren Zyklen, indem die Propagation des Elektrons im Coulombfeld des Kerns zwischen den einzelnen Stößen berücksichtigt wird. <br> <br>Für den Fall unidirektionaler (Halbzyklen-) Pulse wird die Tunnelformel mit Hilfe der Darstellung der Wellenfunktion in der fortgeschrittenen adiabatischen Näherung exakt hergeleitet. Auf kürzeren Zeitskalen dominieren die nichtadiabatischen Übergänge durch \"versteckte Kreuzungen\" (hidden crossings) zwischen dem Grundzustand und den angeregten Zuständen. Dies erlaubt eine gute Abschätzung der Wahrscheinlichkeit inelastischer Übergänge im untersuchten Feldstärkebereich. Durch Untersuchung des gesamten Intervals der Pulsdauern für verschiedene Peakfeldstärken wird eine nichtmonotone Abhängigkeit von der Pulsamplitude festgestellt und detailliert erläutert. Im Fall schwacher Felder zeigt die Ionisationswahrscheinlichkeit als Funktion der Pulsbreite (mit der Feldstärke als Parameter) ein lokales Maximum, um dann abzufallen, und dann übereinstimmend mit der Tunnelformel wieder monoton anzusteigen. Im Gegenzug weisen die Besetzungswahrscheinlichkeiten der angeregten Zustände ein Maximum auf, um dann auf Null zurückzugehen. Die Maxima der Anregungs- und Ionisationswahrscheinlichkeiten sind mit dem Fall verknüpft, bei dem die Pulsbreite in Resonanz mit der inversen Übergangsfrequenz zwischen dem Grundzustand sowie den angeregten Zuständen bzw. dem Kontinuum ist. <br> <br>Im Bereich sehr kurzer Pulse werden Halbzyklenpulse sowie Pulse von mehreren Zyklen Länge betrachtet. Ein periodisches Auftreten von Ionisation und Rekombination wird identifiziert. Dies bedeutet, daß die nach einem halben Zyklus aufgetretene Ionisation nach dem nächsten Halbzyklus wieder aufgehoben wird. 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