Optische und mechanische Untersuchungen an cholesterischen Elastomerfilmen

Cholesterische Phasen reflektieren zirkular polarisiertes Licht einer definierten Wellenlänge. Durch die Kopplung der Mesophase an das Polymernetzwerk besteht bei cholesterischen Elastomeren die Möglichkeit, die Selektivreflexionsbande durch eine mechanische Deformation zu verschieben. Allerdings findet man bei cholesterischen Elastomeren ein von niedrigmolekularen, cholesterischen Flüssigkristallen verschiedenes Reflexionsverhalten. Die Halbwertsbreite der Selektivreflexionsbande übersteigt den Wert um ein Vielfaches, den man für niedrigmolekulare Systeme findet. Ziel dieser Arbeit war es, den Einfluß der Kopplung zwischen Polymernetzwerk und cholesterischer Phasenstruktur auf die Halbwertsbreite und die Mikrostruktur der Elastomere zu untersuchen. Dazu wurden durch die einheitliche Orientierung von photovernetzbaren cholesterischen Polymeren mittels Wechselwirkung mit Substratgrenzflächen und nachfolgender UV-Vernetzung cholesterische Elastomere mit Monodomänenstruktur synthetisiert. <br>Durch thermoelastische Experimente konnte gezeigt werden, dass sich die globale Netzkettenkonformation der cholesterischen Elastomere direkt über die lokale Netzkettenkonformation mittels des Odd-Even-Effektes steuern lässt. Durch das Mischen von mesogenen Seitengruppen, die eine unterschiedliche Orientierung relativ zur Polymerhauptkette bevorzugen, konnte die Anisotropie der Knäuelkonformation, und damit die Kopplung zwischen Polymernetzwerk und Mesophase, systematisch variiert werden. Es konnte eine homologe Reihe von Elastomeren mit unterschiedlichen Netzwerkanisotropien realisiert werden. <br>Die optische Charakterisierung der Elastomere ergab signifikant verschmälerte Selektivreflexionsbanden für die cholesterischen Elastomere mit Mischungen aus mesogenen Seitengruppen mit gerader und ungerader Anzahl an Spaceratomen. Das bedeutet also, dass die Verbreiterung der Reflexionsbanden bei cholesterischen Elastomeren direkt auf die Kopplung zwischen der cholesterischen Flüssigkristallphase und dem Polymernetzwerk zurückzuführen ist. Die Stärke der Kopplung wird durch die Anisotropie der Netzkettenkonformation bestimmt. <br>Durch die Variation der Spacerlängen zwischen drei und sechs Kohlenstoffatomen wurde der Einfluss von Phasenbiaxialität der cholesterischen Phase auf die Halbwertsbreite der Selektivreflexionsbande untersucht. Es konnte gezeigt werden, dass in den vorliegenden Systemen eine möglicherweise vorliegende Phasenbiaxialität keinen Einfluss auf die Halbwertsbreite der Reflexionsbande der cholesterischen Elastomere hat. <br>Die Mikrostruktur von cholesterischen Elastomeren mit unterschiedlichen Netzwerkanisotropien wurde untersucht. Es wurde gezeigt, dass durch die Reduktion der Anisotropie des Polymerknäuels die Ausbildung einer hochgeordneten, cholesterischen Struktur ermöglicht wird. <br>Durch die verbesserten optischen Eigenschaften der Elastomere und die nahezu ideale Struktur der Elastomere wurde die durchstimmbare Laseremission mit niedriger Emissionsschwelle in den Systemen ermöglicht. Ein mit Fluoreszenzsfarbstoff versetztes, cholesterisches Elastomer wurde unter biaxialer Deformation untersucht. Die optische Bandlücke verschiebt sich bei biaxialer Deformation proportional zur reduzierten Dicke in Richtung kürzerer Wellenlängen. Dabei bleibt die Form der Reflexionsbande während der gesamten Deformation erhalten. Das bedeutet, dass die cholesterische Phasenstruktur während der Deformation nicht gestört wird und die Zahl der Direktorrotationen entlang der Helixachse konstant bleibt. Die Wellenlänge der Laseremission konnte in dem untersuchten System durch biaxiale Verstreckung um etwa 90 nm verschoben werden. Bei dem untersuchten Elastomer wurde eine sehr niedrige Laserschwelle gefunden, die mit denen von niedrigmolekularen Systemen vergleichbar ist.

Author dc:creator

• Kniesel, Simon

Contributors dc:contributor

• Finkelmann, Heino

• Selektivreflexion
• Thermoelastisches Verhalten
• cholesteric elastomers
• selective reflection

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