Konformation und Wechselwirkung von Elastomeren, adsorbiert an Ruß und Silica - untersucht durch transversale 1H NMR Relaxation
Mit Hilfe der transversalen 1H NMR Spektroskopie wurde die Konformation von adsorbierten Polymeren und die Stärke der Füllstoff-Polymer Wechselwirkungen bestimmt, und Rückschlüsse auf die verstärkenden Eigenschaften des Füllstoffs gezogen. Als Füllstoffe dienten vier Ruße mit bekannten, stark unterschiedlichen Verstärkungseigenschaften und eine gefällte Kieselsäure. Die verwendeten Polyisoprene wurden anionisch synthetisiert und für die Adsorption auf Silica bis zu 10 epoxidiert. Ein bekanntes Modell mit drei Relaxationskomponenten wurde erweitert auf 4 Komponenten: Kettenenden, Polymersegmente in Schlaufen, kurzen Brücken und direkt adsorbierte Segmente. Die verschiedenen Ruße führten zu gleicher adsorbierter Masse pro Flächeneinheit. Die Adsorptionsraten hingen linear von der BET - Oberfläche ab und zeigten keine Abhängigkeit vom Molekulargewicht. Polyisoprene mit erhöhtem Anteil an 3,4-Einheiten haben einen höheren Anteil an adsorbierten Segmenten. Der Ruß N550 hat den höchsten Anteil an direkt adsorbierten Polymersegmenten. Ursache ist die stark unterschiedliche Anordnung von Adsorptionsstellen auf der Rußoberfläche. Bei N550 sind die Adsorptionsstellen isoliert und haben kurze Abstände zueinander, bei N330 sind die Adsorptionsstellen nicht mehr isoliert und die Abstände zwischen den Adsorptionsstellen sind größer. Bei N220 und N115 haben sich die Adsorptionsstellen zu großen Clustern zusammengelagert, mit großem Abstand zwischen den Clustern. Die höhere Anzahl an Monomereinheiten in Schlaufen wird als eine Ursache für die deutlich besseren Verstärkungseigenschaften der Ruße N115 und N220 angesehen. Auf diesen Rußen adsorbierte Kettensegmente wechselwirken aufgrund der Cluster von Adsorptionsstellen stärker mit der Rußoberfläche und lösen sich unter mechanischer Belastung nicht so schnell ab, so dass die verstärkenden Eigenschaften dieser Ruße durch die hohe Zahl an Schlaufen und durch die stärkere Wechselwirkung der adsorbierten Ketten verbessert werden.
Ruß, Silica, Polyisopren, transversale 1H NMR-Spektroskopie, Verstärkung
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