{"id":{"repo_id":"freiburg-diss","oai_identifier":"oai:freidok.uni-freiburg.de:1298"},"canonical_url":"https://search.dev.ndltd.org/etd/freiburg-diss/oai:freidok.uni-freiburg.de:1298","repository":{"repo_id":"freiburg-diss","name":"University of Freiburg","base_url":"https://freidok.uni-freiburg.de/oai/oai2.php"},"display":{"title":"Materialdesign und bioaktive Formgebung für Anwendungen in der regenerativen Medizin","abstract":"Ziel der Arbeit waren Herstellung und bioaktive Formgebung von biokompatiblen Materialien für den Einsatz in der regenerativen Medizin („Tissue Engineering“). Im ersten Teil wurden bioabbaubare Polyurethane auf Basis von Oligoethylenoxid, aliphatischen Isocyanaten und Polyol-Vernetzern untersucht, um im Gießharzverfahren Träger für die Reparatur von Bauchdecken bereitzustellen. Dabei kamen als Isocyanatkomponenten Isophorondiisocyanat (IPDI), L-Lysindiisocyanat (LDI) und Hexandiisocyanat (HDI) zum Einsatz. Als Polyolkomponente wurden Polyethylenglykol, Glycerin und Butandiol verwendet. Aufgrund der Variation des Anteils an Glycerin und des Verhältnisses von Isocyanat- zu Hydroxygruppen konnte unterschiedlichste Vernetzungsdichten hergestellt werden. Hierbei zeigte sich, dass die mechanischen Eigenschaften der Polyurethane nur beim IPDI die Werte der natürlichen Bauchdecke erreichen. Diese Polyurethane bauen wie gefordert in Tests langsam ab, was sich in einem Massenverlust der Proben und einer Änderung der mechanischen Eigenschaften äussert. Beim LDI wird zuerst die Esterseitengruppe abgespalten und ein ungehemmtes Quellen beim Abbau beobachtet. Das Abbauverhalten lässt sich durch Zugabe eines abbaubaren Polyesters (Poly(-caprolacton) beschleunigen und steuern. Bei Toxizitätstests und spektroskopischer Untersuchung konnte keine akute Toxizität der Polyurethane festgestellt werden. Bei einem Wachstum der Zellen auf den Polyurethanen zeigt sich eine starke Abhängigkeit des Zellwachstums von der Vernetzungsdichte. Hierfür wurde – in Kombination mit rasterkraftmikroskopischen Aufnahmen – ein Modell entwickelt. Einige der synthetisierten hochvernetzten Polyurethane auf der Basis von IPDI erfüllen die Anforderungen der Bauchdeckenimplantate und sollten zukünftig in in-vivo-Versuchen getestet werden. Im zweiten Teil der Arbeit wurde eine Technik zur Herstellung von Trägern für das Tissue Engineering erfunden. Diese Technik stellt durch Dosieren von Pasten, Lösungen oder Schmelzen poröse dreidimensionale Objekte her. Dabei ergeben viele parallel dosierte Stränge eine Schicht und eine Vielzahl Schichten baut das Objekt auf. Durch den schichtweisen Aufbau gehört sie zu der Gruppe der Rapid Prototyping (RP) Techiken. Durch eine Verlagerung des Dosiervorgangs in ein flüssiges Medium unterscheidet sie sich von bisher bekannten Dosiertechniken. Für diese Technik wurde der Name 3D-Plotten eingeführt und das Prinzip international geschützt. Aufbauend auf diese Technik wurden mehrere Maschinen konzipiert und gebaut. Die Eigenschaften und Bedingungen des Prozesses wurden untersucht. In Tests konnte das Materialspektrum des Rapid Prototypings beträchtlich erweitert werden, denn mit dieser Technik konnten keramische Pasten, Schmelzen thermoplastischer Polymere, Polymerlösungen und Hydrogele (Agar, Gelatine, Collagen, Fibrin) verarbeitet werden. Es zeigte sich, dass das 3D-Plotten besonders für die Verarbeitung von Biomaterialien viele Vorteile bietet. Es wurden unterschiedliche Strukturen aus Biomaterialien hergestellt und nachträglich mit Zellen besiedelt. Dabei zeigte sich, dass sowohl Zellinien als auch humane Zellen auf mittels 3D-Plotten aufgebauten Calciumphosphat-, PLGA-, Polyurethan- und Collagenträgern gut wachsen. Besonders interessant ist die erstmalige Herstellung von Hydrogelstrukturen mit einer RP-Technik, da Hydrogele als einzige Materialklasse die Verkapselung lebender Zellen erlauben. Da zudem toxische Reagentien und hohe Temperaturen vermieden werden konnten, gelang die Herstellung von Hydrogelträgern mit lebenden Zellen. Diese erstmalige Einbeziehung von Zellen in einen Rapid Prototyping Prozess setzt das Konzept des „Organ Printing“ in die Realität um und stellt hinsichtlich einer biofunktionalen Formgebung einen wichtigen Schritt dar.","abstract_html":"Ziel der Arbeit waren Herstellung und bioaktive Formgebung von biokompatiblen Materialien für den Einsatz in der regenerativen Medizin („Tissue Engineering“). Im ersten Teil wurden bioabbaubare Polyurethane auf Basis von Oligoethylenoxid, aliphatischen Isocyanaten und Polyol-Vernetzern untersucht, um im Gießharzverfahren Träger für die Reparatur von Bauchdecken bereitzustellen. 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Bei Toxizitätstests und spektroskopischer Untersuchung konnte keine akute Toxizität der Polyurethane festgestellt werden. Bei einem Wachstum der Zellen auf den Polyurethanen zeigt sich eine starke Abhängigkeit des Zellwachstums von der Vernetzungsdichte. Hierfür wurde – in Kombination mit rasterkraftmikroskopischen Aufnahmen – ein Modell entwickelt. Einige der synthetisierten hochvernetzten Polyurethane auf der Basis von IPDI erfüllen die Anforderungen der Bauchdeckenimplantate und sollten zukünftig in in-vivo-Versuchen getestet werden. Im zweiten Teil der Arbeit wurde eine Technik zur Herstellung von Trägern für das Tissue Engineering erfunden. Diese Technik stellt durch Dosieren von Pasten, Lösungen oder Schmelzen poröse dreidimensionale Objekte her. Dabei ergeben viele parallel dosierte Stränge eine Schicht und eine Vielzahl Schichten baut das Objekt auf. Durch den schichtweisen Aufbau gehört sie zu der Gruppe der Rapid Prototyping (RP) Techiken. Durch eine Verlagerung des Dosiervorgangs in ein flüssiges Medium unterscheidet sie sich von bisher bekannten Dosiertechniken. Für diese Technik wurde der Name 3D-Plotten eingeführt und das Prinzip international geschützt. Aufbauend auf diese Technik wurden mehrere Maschinen konzipiert und gebaut. Die Eigenschaften und Bedingungen des Prozesses wurden untersucht. In Tests konnte das Materialspektrum des Rapid Prototypings beträchtlich erweitert werden, denn mit dieser Technik konnten keramische Pasten, Schmelzen thermoplastischer Polymere, Polymerlösungen und Hydrogele (Agar, Gelatine, Collagen, Fibrin) verarbeitet werden. Es zeigte sich, dass das 3D-Plotten besonders für die Verarbeitung von Biomaterialien viele Vorteile bietet. Es wurden unterschiedliche Strukturen aus Biomaterialien hergestellt und nachträglich mit Zellen besiedelt. Dabei zeigte sich, dass sowohl Zellinien als auch humane Zellen auf mittels 3D-Plotten aufgebauten Calciumphosphat-, PLGA-, Polyurethan- und Collagenträgern gut wachsen. Besonders interessant ist die erstmalige Herstellung von Hydrogelstrukturen mit einer RP-Technik, da Hydrogele als einzige Materialklasse die Verkapselung lebender Zellen erlauben. Da zudem toxische Reagentien und hohe Temperaturen vermieden werden konnten, gelang die Herstellung von Hydrogelträgern mit lebenden Zellen. 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Beim LDI wird zuerst die Esterseitengruppe abgespalten und ein ungehemmtes Quellen beim Abbau beobachtet. Das Abbauverhalten lässt sich durch Zugabe eines abbaubaren Polyesters (Poly(-caprolacton) beschleunigen und steuern. Bei Toxizitätstests und spektroskopischer Untersuchung konnte keine akute Toxizität der Polyurethane festgestellt werden. Bei einem Wachstum der Zellen auf den Polyurethanen zeigt sich eine starke Abhängigkeit des Zellwachstums von der Vernetzungsdichte. Hierfür wurde – in Kombination mit rasterkraftmikroskopischen Aufnahmen – ein Modell entwickelt. Einige der synthetisierten hochvernetzten Polyurethane auf der Basis von IPDI erfüllen die Anforderungen der Bauchdeckenimplantate und sollten zukünftig in in-vivo-Versuchen getestet werden. Im zweiten Teil der Arbeit wurde eine Technik zur Herstellung von Trägern für das Tissue Engineering erfunden. Diese Technik stellt durch Dosieren von Pasten, Lösungen oder Schmelzen poröse dreidimensionale Objekte her. Dabei ergeben viele parallel dosierte Stränge eine Schicht und eine Vielzahl Schichten baut das Objekt auf. Durch den schichtweisen Aufbau gehört sie zu der Gruppe der Rapid Prototyping (RP) Techiken. Durch eine Verlagerung des Dosiervorgangs in ein flüssiges Medium unterscheidet sie sich von bisher bekannten Dosiertechniken. Für diese Technik wurde der Name 3D-Plotten eingeführt und das Prinzip international geschützt. Aufbauend auf diese Technik wurden mehrere Maschinen konzipiert und gebaut. Die Eigenschaften und Bedingungen des Prozesses wurden untersucht. In Tests konnte das Materialspektrum des Rapid Prototypings beträchtlich erweitert werden, denn mit dieser Technik konnten keramische Pasten, Schmelzen thermoplastischer Polymere, Polymerlösungen und Hydrogele (Agar, Gelatine, Collagen, Fibrin) verarbeitet werden. Es zeigte sich, dass das 3D-Plotten besonders für die Verarbeitung von Biomaterialien viele Vorteile bietet. Es wurden unterschiedliche Strukturen aus Biomaterialien hergestellt und nachträglich mit Zellen besiedelt. Dabei zeigte sich, dass sowohl Zellinien als auch humane Zellen auf mittels 3D-Plotten aufgebauten Calciumphosphat-, PLGA-, Polyurethan- und Collagenträgern gut wachsen. Besonders interessant ist die erstmalige Herstellung von Hydrogelstrukturen mit einer RP-Technik, da Hydrogele als einzige Materialklasse die Verkapselung lebender Zellen erlauben. Da zudem toxische Reagentien und hohe Temperaturen vermieden werden konnten, gelang die Herstellung von Hydrogelträgern mit lebenden Zellen. Diese erstmalige Einbeziehung von Zellen in einen Rapid Prototyping Prozess setzt das Konzept des „Organ Printing“ in die Realität um und stellt hinsichtlich einer biofunktionalen Formgebung einen wichtigen Schritt dar.","The aim of this PhD thesis was the synthesis and the forming of biocompatible materials for application in tissue engineering. Biodegradable polyurethanes based on oligoethylenoxid, aliphatic isocyanates and polyol cross linkers have been produced in the first part. Isophoron diisocyanate (IPDI), L-lysine diisocyanate (LDI) and hexane diisocyanate (HDI) have been used as aliphatic isocyanates. Polyethylenglycol, glycerol, butanediol were the polyol components. Different densities of the resulting polyurethane networks could be realised according to the concentration of glycerol and the ratio between isocyanate and hydroxyl groups. The mechanical properties of the polyurethanes strongly depend on the network density. Nevertheless, some of the samples are within the desired window for an implant and exhibit the required slow degradation in aqueous solution. This degradation was observed by a mass loss and a weakening of the mechanical properties. Polyurethanes based on LDI show a strong swelling upon degradation, which might be explained by the hydrolysis of the ester side group. It is possible to adjust the speed of degradation by using a degradable polyol like polycaprolactone. During spectral analysis and cell tests no actual toxicity - for example by remaining isocyanate - could be observed. But cell attachment to the polyurethanes strongly depends on the network density of the polyurethanes. An easy explanation for this result has been found in combination with atomic force microscopy. Finally some of the polyurethanes with a high network density and based on IPDI fit well into the requirements for a facial implant and should be further tested by in-vivo-tests.
In the second part of this PhD thesis a new technique for the production of scaffolds for tissue engineering applications has been invented. It produces porous 3D scaffolds by 3D-dispensing of pastes, liquids, solutions or melts. Many parallel strands with gaps between them build one layer and many different layers, turned against each other, result in a porous scaffold. This method therefore belongs to the group of rapid prototyping technologies (RP), characterised by a layer-by-layer production. This special dispensing technique differs from other 3D dispensing processes by a liquid medium in which the dispensing takes place. This small modification is essential for the processing of low-viscous materials. The term \"3D-Bioplotter\" has been introduced for this technique and several machines have been constructed. The production conditions have been observed and theoretically analysed. In materials trials it was possible to process ceramic pastes, melts of thermoplastic polymers, polymer solutions as well as hydrogels (agar, gelatine, collagen, and fibrin). This broadens the materials spectra of rapid prototyping technologies, because for the first time hydrogel objects have been produced by a RP technique. The 3D-Bioplotter has many advantages especially for the processing of biomaterials. Scaffolds of many biomaterials were produced and seeded with cells after processing. Cell proliferation tests proved a very good cell growth. Of importance is the first production of hydrogel scaffolds, because of the opportunity to encapsulate living cells into hydrogels. Therefore, the processing of hydrogel precursors with added cells to hydrogel scaffolds with encapsulated cells has been successfully demonstrated. These experiments bring the concept of \"organ printing\" a step forward and are an important step for biofunctional processing."]},{"key":"dc:format.medium","label":"Dc Format Medium","values":["application/pdf"]},{"key":"dc:title","label":"Title","values":["Materialdesign und bioaktive Formgebung für Anwendungen in der regenerativen Medizin","Design of materials and bioactive forming for application in regenerative medicine"]}]}],"canonical_facts":{"dc:contributor":["Mülhaupt, Rolf"],"dc:creator":["Landers, Rüdiger"],"dc:description.abstract":["Ziel der Arbeit waren Herstellung und bioaktive Formgebung von biokompatiblen Materialien für den Einsatz in der regenerativen Medizin („Tissue Engineering“). Im ersten Teil wurden bioabbaubare Polyurethane auf Basis von Oligoethylenoxid, aliphatischen Isocyanaten und Polyol-Vernetzern untersucht, um im Gießharzverfahren Träger für die Reparatur von Bauchdecken bereitzustellen. 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Bei Toxizitätstests und spektroskopischer Untersuchung konnte keine akute Toxizität der Polyurethane festgestellt werden. Bei einem Wachstum der Zellen auf den Polyurethanen zeigt sich eine starke Abhängigkeit des Zellwachstums von der Vernetzungsdichte. Hierfür wurde – in Kombination mit rasterkraftmikroskopischen Aufnahmen – ein Modell entwickelt. Einige der synthetisierten hochvernetzten Polyurethane auf der Basis von IPDI erfüllen die Anforderungen der Bauchdeckenimplantate und sollten zukünftig in in-vivo-Versuchen getestet werden. Im zweiten Teil der Arbeit wurde eine Technik zur Herstellung von Trägern für das Tissue Engineering erfunden. Diese Technik stellt durch Dosieren von Pasten, Lösungen oder Schmelzen poröse dreidimensionale Objekte her. Dabei ergeben viele parallel dosierte Stränge eine Schicht und eine Vielzahl Schichten baut das Objekt auf. Durch den schichtweisen Aufbau gehört sie zu der Gruppe der Rapid Prototyping (RP) Techiken. Durch eine Verlagerung des Dosiervorgangs in ein flüssiges Medium unterscheidet sie sich von bisher bekannten Dosiertechniken. Für diese Technik wurde der Name 3D-Plotten eingeführt und das Prinzip international geschützt. Aufbauend auf diese Technik wurden mehrere Maschinen konzipiert und gebaut. Die Eigenschaften und Bedingungen des Prozesses wurden untersucht. In Tests konnte das Materialspektrum des Rapid Prototypings beträchtlich erweitert werden, denn mit dieser Technik konnten keramische Pasten, Schmelzen thermoplastischer Polymere, Polymerlösungen und Hydrogele (Agar, Gelatine, Collagen, Fibrin) verarbeitet werden. Es zeigte sich, dass das 3D-Plotten besonders für die Verarbeitung von Biomaterialien viele Vorteile bietet. Es wurden unterschiedliche Strukturen aus Biomaterialien hergestellt und nachträglich mit Zellen besiedelt. Dabei zeigte sich, dass sowohl Zellinien als auch humane Zellen auf mittels 3D-Plotten aufgebauten Calciumphosphat-, PLGA-, Polyurethan- und Collagenträgern gut wachsen. Besonders interessant ist die erstmalige Herstellung von Hydrogelstrukturen mit einer RP-Technik, da Hydrogele als einzige Materialklasse die Verkapselung lebender Zellen erlauben. Da zudem toxische Reagentien und hohe Temperaturen vermieden werden konnten, gelang die Herstellung von Hydrogelträgern mit lebenden Zellen. Diese erstmalige Einbeziehung von Zellen in einen Rapid Prototyping Prozess setzt das Konzept des „Organ Printing“ in die Realität um und stellt hinsichtlich einer biofunktionalen Formgebung einen wichtigen Schritt dar.","The aim of this PhD thesis was the synthesis and the forming of biocompatible materials for application in tissue engineering. Biodegradable polyurethanes based on oligoethylenoxid, aliphatic isocyanates and polyol cross linkers have been produced in the first part. Isophoron diisocyanate (IPDI), L-lysine diisocyanate (LDI) and hexane diisocyanate (HDI) have been used as aliphatic isocyanates. Polyethylenglycol, glycerol, butanediol were the polyol components. Different densities of the resulting polyurethane networks could be realised according to the concentration of glycerol and the ratio between isocyanate and hydroxyl groups. The mechanical properties of the polyurethanes strongly depend on the network density. Nevertheless, some of the samples are within the desired window for an implant and exhibit the required slow degradation in aqueous solution. This degradation was observed by a mass loss and a weakening of the mechanical properties. Polyurethanes based on LDI show a strong swelling upon degradation, which might be explained by the hydrolysis of the ester side group. It is possible to adjust the speed of degradation by using a degradable polyol like polycaprolactone. During spectral analysis and cell tests no actual toxicity - for example by remaining isocyanate - could be observed. But cell attachment to the polyurethanes strongly depends on the network density of the polyurethanes. An easy explanation for this result has been found in combination with atomic force microscopy. Finally some of the polyurethanes with a high network density and based on IPDI fit well into the requirements for a facial implant and should be further tested by in-vivo-tests.
In the second part of this PhD thesis a new technique for the production of scaffolds for tissue engineering applications has been invented. It produces porous 3D scaffolds by 3D-dispensing of pastes, liquids, solutions or melts. Many parallel strands with gaps between them build one layer and many different layers, turned against each other, result in a porous scaffold. This method therefore belongs to the group of rapid prototyping technologies (RP), characterised by a layer-by-layer production. This special dispensing technique differs from other 3D dispensing processes by a liquid medium in which the dispensing takes place. This small modification is essential for the processing of low-viscous materials. The term \"3D-Bioplotter\" has been introduced for this technique and several machines have been constructed. The production conditions have been observed and theoretically analysed. In materials trials it was possible to process ceramic pastes, melts of thermoplastic polymers, polymer solutions as well as hydrogels (agar, gelatine, collagen, and fibrin). This broadens the materials spectra of rapid prototyping technologies, because for the first time hydrogel objects have been produced by a RP technique. The 3D-Bioplotter has many advantages especially for the processing of biomaterials. Scaffolds of many biomaterials were produced and seeded with cells after processing. Cell proliferation tests proved a very good cell growth. Of importance is the first production of hydrogel scaffolds, because of the opportunity to encapsulate living cells into hydrogels. Therefore, the processing of hydrogel precursors with added cells to hydrogel scaffolds with encapsulated cells has been successfully demonstrated. These experiments bring the concept of \"organ printing\" a step forward and are an important step for biofunctional processing."],"dc:format.medium":["application/pdf"],"dc:subject":["Bioplotter"],"dc:title":["Materialdesign und bioaktive Formgebung für Anwendungen in der regenerativen Medizin","Design of materials and bioactive forming for application in regenerative medicine"],"dc:type":["DoctoralThesis"]},"updated_at":"2026-07-24T02:22:10Z"}