Optical Nanoantennas for Ultrafast Nonlinear Spectroscopy of Individual Nanosystems

Die Arbeit befasst sich mit der ultraschnellen nichtlinearen Dynamik verschiedener Prozesse in individuellen metallischen und halbleitenden Nanostrukturen, ohne die Mittlung über Ensembles. Nanoobjekte mit einer Größe von nur wenigen Nanometern zeigen außergewöhnliche lineare wie auch nichtlineare optische Eigenschaften. Die zeitabhänginge Abweichung von linearer Licht-Materie Wechselwirkung wird mittels ultraschneller nichtlinearer Spektroskopie untersucht, bei einer Zeitauflösung von weniger als einer Pikosekunde. In der Erforschung einzelner Nanoobjekte, wie Quantenpunkte, Moleküle oder Nanopartikel, ist das bereits schwache nichtlineare Signal von makroskopischer Materie weiter verringert. Optische Nanoantennen, bestehend aus plasmonischen Nanoobjekten, erhöhen lokal die Licht-Materie Wechselwirkung und bieten ein neues Hilfsmittel um zuvor unzugängliche Größen des Nanokosmos zu untersuchen. Die Entwicklung und Anwendung solcher Antennen zur Verstärkung ultraschneller nichtlinearer Signale von einzelnen Nanoobjekten soll erstmalig umgesetzt werden und erfordert hochsensitive experimentelle Methoden und eine gezielte Modellierung und Optimierung wobei numerischen Lösungsverfahren und Modellbildung zum Einsatz kommen. Im ersten Teil der Arbeit wird auf unsere Methode der hochsensitiven ’zeitabhängigen differenziellen Transmissions-Spektroskopie’ eingegangen, gefolgt von den Erweiterungen für zeitaufgelösten ’Einzelphotonen Photolumineszenz-Spektroskopie’ und ’Dunkelfeld-Spektroskopie’. Weiterhin bieten wir einen Überblick über die entwickelten und angewandten numerischen Modelle, welche als Basis unserer theoretischen Arbeit dienen. Im Besonderen wird ein Modell zur Vorhersage der polarisationsabhängigen Emission höherer Harmonischer von komplexen Nanostrukturen vorgestellt und diskutiert. Der nächsten Abschnitt befasst sich mit der erstmaligen Realisierung einer optischen Nanoantenne zur Verstärkung eines extrem schwachen nichtlinearen Signals. Zu diesem Zweck verwenden wir die zeitabhängige Modulation der optischen Eigenschaften eines einzelnen Gold-Nanopartikels, verursacht durch dessen mechanische Oszillationen. Die Antenne wird durch eine zweite, größere Nanostruktur realisiert und befindet sich im Abstand von nur wenigen Nanometern zum untersuchten Nanopartikel.Die Wechselwirkung zwischen beiden Nanoobjekten und die angestrebte Antennenverstärkung kann im Rahmen der Plasmonhybrisierung verstanden werden. Dabei wird das schwache, nichtlineare Signal des Nanopartikels auf das starke Trägersignal der Antenne moduliert. Wir bieten eine detaillierte Einführung in die theoretische Modellierung und experimentelle Analyse. Die gute Übereinstimmung bestätigt die Analogie zu bekannten Radiofrequenzantennen die bei niedereren Frequenzen arbeiten. Im Weiteren ermöglicht unsere hochsensible Methode zum ersten Mal die spektral aufgelöste Untersuchung von ultraschnellen Ladungsträgerdynamiken innerhalb quantisierter Zustände eines einzelnen CdSe Nanodrahtes. Wir messen das anregungsinduzierte Bleichen unterschiedlicher Exzitonenübergänge und erhalten Einsicht in zuvor versteckte Prozesse und Größen wie zum Beispiel die zeitabhängige Population verschiedener Zustände. Die beobachteten Phänomene spielen sich auf unterschiedlichen Zeitskalen ab und werden im Einzelnen diskutiert. Weiterhin finden wir Hinweise für Reabsorptionsprozesse von emittierten Photonen. Zuletzt untersuchen und diskutieren wir die Wechselwirkung zwischen einem einzelnen CdSe Nanodraht und einer plasmonischen Antenne. Der letzte Teil der Arbeit bietet eine allgemeine Diskussion von optischen Nanoantennen. Zu diesem Zweck verwenden wir einen Punkt-Dipol Ansatz auf Basis der ’Discrete Dipole Approximation’, um im Weiteren besonderen Wert auf die elementaren Wechselwirkungsmechanismen zwischen Nanopartikel und Antenne zu legen. Weiterhin erlaubt uns der stark reduzierte Rechenaufwand riesige, zuvor unzugängliche Parameterräume zu analysieren. Wir verwenden die Methode und diskutieren die relevanten Eigenschaften einer optischen Nanoantenne mit maximaler Effizienz. Mittels der Implementierung eines genetischen Algorithmus bieten wir einen ersten Schritt zum Auffinden optimaler Mehr-Teilchen Antennengeometrien.

Level thesis:degree_level

thesis.doctoral

Grantor dc:publisher

Universität Bayreuth

Year

2014

Author dc:creator

• Schumacher, Thorsten

Contributors dc:contributor

• Lippitz, Markus

Repository record source_url

https://epub.uni-bayreuth.de/id/eprint/1735/

OAI identifier oai:identifier

oai:epub.uni-bayreuth.de:1735