Structure-Property Correlation as a Function of Donor and Acceptor Arrangement in Low Band Gap Materials

Materialien mit kleiner Bandlücke (LBG) sind von hohem Interesse, da sie vielversprechende Eigenschaften aufweisen, die zur Anwendung in opto-elektronischen Bauteilen, wie zum Beispiel Feldeffekttransistoren, organischen Leuchtdioden oder Solarzellen von Nöten sind. Eine erfolgreiche Strategie um eine Absorption auch im höheren Wellenlängenbereich zu ermöglichen, ist die Alternation von Donor (D) und Akzeptor (A) Einheiten entlang eines konjugierten Systems. Um die Struktur-Eigenschaftsbeziehungen von solchen konjugierten DA Materialien zu ver-stehen, sind fundamentale Untersuchungen erforderlich. Diese Dissertation umfasst sowohl die maßgeschneiderte Synthese als auch die Charakterisierung und Untersuchung einer Vielzahl von DA Materialien. Es wurden grundlegende Aspekte untersucht, wie der Vergleich von konjugierten Systemen, die entweder statistisch oder alternierend angeordnete D und A Einheiten entlang des konjugierten Systems besitzen. Der Einfluss einer Zunahme der Donorstärke in Donor-Akzeptor-Donor Systemen ist ein weiteres Thema welches studiert wurde. Ziel dieser Arbeit ist es die Einflüsse dieser unterschiedlichen DA Anordnungen auf die optischen, elektrochemischen und elektronischen Eigenschaften zu untersuchen. Um direkt vergleichbare DA Systeme zu erhalten wurde eine modulare Synthesestrategie entwickelt. Dazu wurden neuartige, bifunktionelle Monomere vom AB und AA/BB Typ synthetisiert und mittels Suzuki Kreuzkupplungsmethoden weiter umgesetzt. Dank dieser Strategie ist es gelungen einerseits wohldefinierte, monodisperse, niedermolekulare Verbindungen und andererseits sowohl Oligomere als auch Polymere zu synthetisieren und zum Vergleich heranziehen zu können. Der Ladungstransport der Materialien wurde mittels organischen Feldeffekttransistoren sowie der SCLC Methode („space-charge limited current“) und der Messung typischer Strom-Spannungs-Kennlinien grundlegend untersucht. Der erste Teil dieser Dissertation beschäftigt sich mit wohldefinierten, mono-dispersen niedermolekularen und oligomeren Verbindungen mit einer alternierenden oder statistischen Anordnung der jeweiligen D und A Einheiten. Es wurden verschiedene DA Verbindungen synthetisiert, die als Akzeptoreinheit 2,1,3-Benzo-thiadiazol und als Donoreinheiten Thiophene besitzen. Verbindungen mit unterschiedlicher Länge wurden in einer kombinierten experimentellen und theoretischen Studie, die auf der zeitabhängigen Dichtefunktionaltheorie basiert, im Detail untersucht. Die fundamentale Frage, ob statistische oder alternierende Anordnungen in DA Systemen einen Einfluss auf die optische Absorption nehmen, wurde in diesem Teil der Arbeit gestellt. In lichtabsorbierenden Komponenten spielt die Energie der niedrigsten Anregung eine wichtige Rolle, daher stand diese bei unseren Untersuchungen im Fokus. Es konnte gezeigt werden, dass eine Variation der Anordnung der D und A Einheiten in solchen niedermolekularen Verbindungen lediglich einen geringen Einfluss auf die optische Lücke hat. Diese Ergebnisse sind sowohl für die theoretischen Berechnungen als auch für die experimentell bestimmten Energien der niedrigsten Anregung übereinstimmend, wobei die Differenz der alternierenden und statistischen Systeme im Bereich von 0.09 eV liegt. Ein interessanter Unterschied zwischen Experiment und Theorie .....

Level thesis:degree_level

thesis.doctoral

Grantor dc:publisher

Universität Bayreuth

Year

2014

Author dc:creator

• Neubig, Anne

Contributors dc:contributor

• Thelakkat, Mukundan

Repository record source_url

https://epub.uni-bayreuth.de/id/eprint/1710/

OAI identifier oai:identifier

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