Yüksek enerji yoğunluğu gerektiren uygulamalar için grafen temelli monolit elektrotların üretilmesi, karakterizasyonu ve potansiyel uygulama alanlarının incelenmesi
3-Boyutlu(3D) grafenin, yüksek mekanik dayanım, spesifik yüzey alanı, elektriksel iletkenlik ve çok düşük yoğunluk gibi özelliklere sahip olması nedeniyle, enerji depolama sistemleri başlıca uygulama alanları arasındadır. Tez kapsamında, yüksek enerji yoğunluğu gerektiren uygulamalarda kullanılabilecek, grafen temelli monolit elektrotların üretilmesi ve karakterizasyonu amaçlanmıştır. Üretilen grafen yapıların, Liiyon bataryalar ve süperkapasitörlerde elektrot malzemesi; Li-hava ve yakıt hücrelerinde ise oksijen indirgeme reaksiyonu (ORR) elektrokatalizörü olarak kullanılabilirliğinin incelenmesi hedeflenmiştir. Elektrokimyasal, mekanokimyasal ve modifiye Hummers yöntemleriyle grafen oksit (GO) üretilmiş, modifiye Hummers yöntemi ile üretilen GO, 3D grafen üretimi için başlangıç maddesi olarak seçilmiştir. 3D yapıların üretiminde, kalıp temelli sentez ve kendiliğinden birleşme ile üretim yöntemleri denenmiştir. Kalıp temelli sentezde, melamin kullanılarak, farklı N %’lerinde azot katkılı grafen (N-GN) yapılar üretilmiştir. Kendiliğinden birleşme ile 3D grafen üretiminde ise, indirgeyici ajan, çapraz bağlayıcı ajan, üretim yöntemi ve üretim koşullarının 3D grafen oluşumuna ve morfolojisine etkileri incelenmiştir. Yapıların fizikokimyasal karakterizasyonu, FTIR, SEM, BET, Raman, XRD ve XPS analizleri ile gerçekleştirilirken, elektrokimyasal özellikleri, üç elektrotlu ve iki elektrotlu elektrokimyasal hücrelerde dönüşümlü voltametri (CV) ve sabit akımlı şarj/deşarj (GCD) teknikleri belirlenmiştir. ORR katalizörü olarak kullanılabilirliği, döner disk elektrot (RDE) kullanılarak, hidrodinamik voltametri tekniği ile değerlendirilmiştir. Elektrotların eşdeğer seri dirençleri (ESR), elektrokimyasal empedans spektroskopi (EIS) yöntemi ile Li-iyon hücresinin performansı ise Li-iyon analizör kullanılarak belirlenmiştir. Sonuç olarak, farklı üretim yöntemleri ile yüksek spesifik yüzey alanı, elektriksel iletkenlik ve mekanik dayanıma sahip, düşük yoğunlukta, grafen/heteroatom katkılı grafen/3D grafen elektrot malzemeleri üretilmiştir. Yapıya çapraz bağlayıcı eklenmesi ile mekanik dayanımın artırılabileceği; melaminin kalıp olarak kullanılması ile grafen tabakalarının birbirinden ayrılarak yüzey alanının artırılabileceği ve yapıya azot katkılanabileceği görülmüştür. Yapıda yer alan heteroatom ve metal atomlarının, elektrokimyasal özellikleri belirgin ölçüde artırdığı kanıtlanmıştır. Üretilen yapıların, süperkapasitörler ve Li-iyon bataryalarda yüksek kapasitanslı elektrot malzemesi olarak, Li-hava ve yakıt hücrelerinde ise etkin ORR katalizörü olarak kullanılabileceği sonucuna varılmıştır. Since 3-dimensional (3D) graphene has high mechanical strength, surface area, electrical conductivity and ultra-low density energy storage systems are among the main applications. In the scope of this thesis, it is aimed to synthesize and characterize graphene-based monolithic electrodes which can be used in applications requiring high energy density. Moreover, it is aimed to investigate the potential use of asproduced 3D graphene structures as electrode material in Li-ion batteries and supercapacitors, and as oxygen reduction reaction (ORR) electrocatalyst in fuel cells and Li-air cells. Graphene oxide (GO) was produced by electrochemical, mechochemical and modified Hummers’ methods, and GO produced by the modified Hummers method was selected as the starting material for 3D graphene production. The templateassisted synthesis and self-assembly methods was tried to synthesize 3D graphene structures. In templateassisted synthesis, nitrogen doped graphene (N-GN) structures were produced in different N% (by weight). In the synthesize of 3D graphene by self-assembly method, the effects of reducing agent, cross-linking agent, production method and conditions on 3D graphene formation and morphology were investigated. While physicochemical characterization of the structures was performed by FTIR, SEM, BET, Raman, XRD and XPS analyzes, electrochemical characterization was carried out by using potentiostat/ galvanostat in three-electrode and two-electrode electrochemical cells with cycling voltammetry (CV) and constant current charge/discharge (GCD) techniques in different aqueous electrolyte mediums. The electrocatalytic activity towards the ORR was evaluated by the hydrodynamic voltammetry technique using a rotating disc electrode (RDE). The equivalent series resistances (ESR) of the electrodes were determined by electrochemical impedance spectroscopy (EIS) method. The performance of Li-ion batteries was evaluated using a Li-ion analyzer. As a result of the study, graphene/heteroatom doped graphene/3D graphene electrode materials with high specific surface area, electrical conductivity and mechanical strength were produced by different production methods. It was proven that mechanical strength can be increased by adding a cross-linking agent to the structure. Furthermore, by using melamine as a template, it was seen that graphene layers could be separated, the surface area could be increased and N-atoms could be doped to the structure. It was proven the heteroatoms and the metal atoms in the sturcture could significantly increase the electrochemical properties. It was concluded that the produced structures could be used as electrode material with high specific capacitance in supercapacitors and Li-ion batteries and as an effective ORR catalyst in fuel cell and Li-air batteries.
Networked Digital Library of Theses and Dissertations