Novel catalyst materials for efficient hydrogen sulfide removal in gas streams: from material design to performance evaluation
La presente tesis doctoral se centra en el desarrollo, caracterización y aplicación de nuevos materiales nanoporosos basados en carbono orientados a la eliminación eficiente y sostenible del sulfuro de hidrógeno (H2S) en fase gaseosa. Este contaminante, de naturaleza tóxica, corrosiva y responsable de emisiones odoríferas, representa un grave problema ambiental y sanitario, especialmente en sectores industriales como el tratamiento de aguas residuales, la producción de biogás, la refinación de petróleo o la gestión de residuos. El objetivo principal de este trabajo ha sido diseñar y optimizar materiales carbonosos con propiedades texturales y químicas adecuadas para eliminar el H2S mediante procesos de adsorción y oxidación catalítica a temperatura ambiente, transformándolo en azufre elemental. Los materiales desarrollados debían cumplir criterios de eficiencia, bajo coste, sostenibilidad y estabilidad, en línea con los principios de la economía circular y la valorización de residuos. La investigación se llevó a cabo combinando la síntesis de materiales con técnicas avanzadas de caracterización fisicoquímica. Se desarrollaron y evaluaron cuatro familias principales de materiales: Nanopartículas de óxido de hierro encapsuladas en carbono (CE-nFe), obtenidas a partir de aguas residuales de almazaras (OMW) como fuente carbonosa. Estos materiales presentaron estructuras núcleo-cáscara con núcleos metálicos (Fe/Fe3O4) rodeados por capas de grafito, alcanzando capacidades de ruptura superiores a 0,6 g H2S/g catalizador y destacando por su estabilidad y selectividad hacia la formación de azufre elemental. Carbones activados derivados de residuos de calzado de cuero, que demostraron una excelente actividad catalítica y una alta capacidad de desulfuración (hasta 450 mg H2S/g), atribuida a su microestructura porosa y a la dispersión homogénea de nanopartículas de cromo (III). Este estudio contribuye al aprovechamiento de residuos industriales peligrosos, convirtiéndolos en materiales funcionales de alto valor añadido. Catalizadores bimetálicos de Fe2O3-Cr2O3 soportados en carbón activado, diseñados para explorar los efectos sinérgicos entre ambas fases activas. Se demostró que la disposición espacial de los óxidos metálicos influye significativamente en la eficiencia de eliminación del H2S, siendo más efectiva cuando ambos óxidos se encuentran en contacto directo con la superficie carbonosa. Materiales de carbón activado impregnados con NaOH, que mostraron un comportamiento excepcional en condiciones secas y húmedas, alcanzando capacidades de adsorción de hasta 800 mg H2S/g. Los resultados confirman que la humedad relativa favorece la reactividad de los sitios básicos y la formación de microcristales de azufre bien definidos, posicionando a estos materiales entre los más prometedores reportados en la literatura reciente. Cada material fue caracterizado exhaustivamente mediante técnicas como adsorción-desorción de N2 (BET), difracción de rayos X (XRD), espectroscopía fotoelectrónica de rayos X (XPS), espectroscopía Raman, microscopía electrónica de barrido y transmisión (FESEM, TEM), análisis termogravimétrico (TGA) y espectrometría de masas con plasma acoplado inductivamente (ICP-MS). Estas herramientas permitieron establecer correlaciones claras entre las propiedades texturales, la química superficial y la eficiencia de eliminación de H2S. Los resultados globales evidencian que los materiales carbonosos sintetizados superan significativamente a los adsorbentes comerciales en capacidad de ruptura, estabilidad y selectividad, incluso bajo condiciones ambientales. Además, el uso de residuos industriales como precursores no solo reduce los costes de producción, sino que también ofrece una solución sostenible para la gestión de desechos, minimizando el impacto ambiental asociado. En conclusión, esta tesis contribuye al avance del conocimiento en el campo de la desulfuración ambiental mediante el uso de materiales nanoporosos funcionalizados. Los resultados obtenidos demuestran que los materiales carbonosos derivados de residuos pueden actuar como sistemas altamente eficientes, sostenibles y económicamente viables para la eliminación de H2S. Este trabajo ofrece una base científica sólida para futuras investigaciones orientadas a la regeneración de adsorbentes y al escalado industrial de estos procesos, enmarcándose dentro de los objetivos de desarrollo sostenible y de protección ambiental.
Materiales nanoporosos, Carbono activado, Sulfuro de hidrógeno (H2S), Adsorción, Oxidación catalítica, Sostenibilidad, Economía circular, Residuos industriales, Desulfuración
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