Caracterización de materiales nanoadsorbentes funcionalizados con nanopartículas metálicas. estudio de su aplicación a la adsorción de contaminantes en aguas

[SPA] El deterioro de los ecosistemas acuáticos por acumulación de nutrientes y metales pesados constituye uno de los principales desafíos ambientales actuales. En este contexto, se realizó un estudio detallado del Mar Menor como caso representativo de eutrofización costera, analizando la evolución temporal de las concentraciones de nitratos, fosfatos y metales pesados durante distintos periodos de crisis y recuperación. Los resultados mostraron variaciones significativas en los niveles de estos contaminantes, reflejando cambios en las condiciones hidrodinámicas y geoquímicas del sistema. Esta crisis ha puesto de manifiesto la necesidad de estrategias de diagnóstico y remediación basadas en materiales avanzados con elevada capacidad de adsorción. La tesis desarrolla un enfoque integral que combina diagnóstico ambiental, síntesis, modelización y caracterización avanzada de nanomateriales magnéticos funcionalizados con plata, orientados a la eliminación de especies iónicas inorgánicas (nutrientes y metales pesados) disueltas en agua. Se aborda la preparación controlada de nanopartículas de magnetita (Fe¿O¿) y su modificación superficial mediante plata metálica o agentes funcionales como MESNa, empleado en esta tesis también para la eliminación de cobre, generando sistemas híbridos con propiedades magnéticas y adsorbentes mejoradas. Los estudios de adsorción con nitratos y cobre como contaminantes modelo permitieron establecer parámetros cinéticos y de equilibrio, determinando la influencia del pH, la dosis de adsorbente y el tiempo de contacto sobre la eficiencia del proceso. La investigación incluye además el desarrollo de un algoritmo numérico original para la simulación de procesos de adsorción-desorción con retardo temporal, implementado en el software DelayNet, creado por la autora. Este programa, registrado como software libre, permite describir con precisión el comportamiento transitorio de las especies disueltas y su ajuste a los datos experimentales, constituyendo una aportación innovadora con potencial de aplicación en otros procesos dinámicos de transporte y reacción química. Finalmente, se realizó una caracterización multitécnica sistemática de los materiales, una de las principales aportaciones de este trabajo. Mediante diversas técnicas espectroscópicas y microscópicas se analizó la interacción estructural y electrónica entre la plata y la magnetita, así como la forma en que el nitrato se une a la superficie de Fe¿O¿@Ag. Este estudio permitió comprender cómo la distribución y el estado superficial de la plata modulan la capacidad adsorbente y el comportamiento del material frente a especies inorgánicas disueltas. En conjunto, la tesis ofrece una visión integrada desde el análisis ambiental hasta el diseño, modelización y caracterización de nuevos nanomateriales magnéticos funcionalizados, contribuyendo al desarrollo de adsorbentes eficientes, recuperables magnéticamente y selectivos, con aplicaciones en la descontaminación de aguas eutrofizadas y contaminadas por nutrientes y metales pesados.[ENG] The deterioration of aquatic ecosystems due to the accumulation of nutrients and heavy metals is one of the main environmental challenges today. In this context, a detailed study of the Mar Menor was carried out as a representative case of coastal eutrophication, analysing the temporal evolution of nitrate, phosphate and heavy metal concentrations during different periods of crisis and recovery. The results showed significant variations in the levels of these pollutants, reflecting changes in the hydrodynamic and geochemical conditions of the system. This crisis has highlighted the need for diagnostic and remediation strategies based on advanced materials with high adsorption capacity. The thesis develops a comprehensive approach that combines environmental diagnosis, synthesis, modelling and advanced characterisation of silver-functionalised magnetic nanomaterials, aimed at the removal of inorganic ionic species (nutrients and heavy metals) dissolved in water. It addresses the controlled preparation of magnetite (Fe¿O¿) nanoparticles and their surface modification using metallic silver or functional agents such as MESNa, also used in this thesis for copper removal, generating hybrid systems with improved magnetic and adsorbent properties. Adsorption studies with nitrates and copper as model pollutants allowed the establishment of kinetic and equilibrium parameters, determining the influence of pH, adsorbent dose and contact time on the efficiency of the process. The research also includes the development of an original numerical algorithm for the simulation of adsorption-desorption processes with time delay, implemented in the DelayNet software, created by the author. This programme, registered as free software, allows the transient behaviour of dissolved species and their adjustment to experimental data to be accurately described, constituting an innovative contribution with potential for application in other dynamic transport and chemical reaction processes. Finally, a systematic multi-technical characterisation of the materials was carried out, one of the main contributions of this work. Using various spectroscopic and microscopic techniques, the structural and electronic interaction between silver and magnetite was analysed, as well as the way in which nitrate binds to the surface of Fe¿O¿@Ag. This study provided an understanding of how the distribution and surface state of silver modulate the adsorbent capacity and behaviour of the material in the presence of dissolved inorganic species. Overall, the thesis offers an integrated view from environmental analysis to the design, modelling and characterisation of new functionalised magnetic nanomaterials, contributing to the development of efficient, magnetically recoverable and selective adsorbents with applications in the decontamination of eutrophicated water and water contaminated by nutrients and heavy metals.

Author

• García Onsurbe, María del Carmen

• Ecosistema acuático
• Descontaminación de aguas
• Metales pesados
• Adsorción

Identifier

hdl:10317/22041

OAI identifier oai:identifier

oai:repositorio.upct.es:10317/22041