Abstract
dc:description.abstractIndustriell genutzte heterogene Katalysatoren zeichnen sich durch eine hohe Komplexität aus. In der Grundlagenforschung werden deshalb Modellsysteme benötigt, die den Einfluss der vielen verschiedenen Prozesse getrennt voneinander erforschbar machen. Als Modellsystem werden hier unterschiedliche Pd-Nanopartikel auf eine Al2O3-Oberfläche aufgedampft -- Pd\Al2O3\NiAl(110): weitgehend kristalline von 5 nm-Größe und defektreiche von 2 nm-Größe. Zur Trennung der Prozesse wird an diesem Modell zunächst die CO-Oxidation bei 1,0x10^(-6) mbar und 415-465 K unter transienten und Gleichgewichtsbedingungen untersucht. Dabei kann neben der Ermittlung der Reaktionsenthalpie und Desorptionsenergie von CO ein signifikanter Einfluss der Partikelmorpholgie auf die Reaktionskinetik gefunden werden. Anhand dieser Ergebnisse findet sich bei der systematischen Untersuchung der Methanol-Oxidation unter ähnlichen Bedingungen (2,0x10^(-6) mbar und 425-465 K) eine inhibierende Wirkung von Sauerstoff auf die Dissoziation von Methanol. Die Adsorptions-, Desorptions- und Dissoziationseigenschaften von Methanol werden von 90-465 K für die Al2O3-Oberfläche wie für das Pd-Partikelsystem mit Thermodesorptions- und IR- Spektroskopie untersucht. Dabei kann der Bruch der C--O-Bindung nachgewiesen werden sowie der Ort an dem dieser abläuft. Alle Ergebnisse sind eingehend durch Monte-Carlo- und Mean-Field-Simulationen unterstützt. Es können Aussagen über den Einfluss von Defekten und die Rolle der Sauerstoff-Diffusion auf die Reaktionskinetik getroffen werden.
Author and committee
dc:creator, dc:contributor.*- Author dc:creator
-
- Hoffmann, Jens
Subjects
dc:subject × 2Rights
- Licence dc:rights.uri
- Language dc:language
- ger
Identifiers
dc:identifier.*- Identifier URI
- http://dx.doi.org/10.17169/refubium-16754